【摘 要】
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氮氧化物(NO_x)作为主要大气污染物之一,会对人类身体健康和自然生态环境等造成严重的危害。燃煤电厂NO_x的排放是大气中NO_x的主要来源之一,NO减排意义重大。燃煤流化床(包括循环流化床)床料中存在相当的金属氧化物,开展这些金属氧化物与NO的相互作用的研究有助于人们认识流化床炉内NO的生成与破坏机理,进而探讨在炉内抑制NO生成的技术措施。本文开展了铁基催化剂对NO还原为N_2的实验研究,搭建了
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氮氧化物(NOx)作为主要大气污染物之一,会对人类身体健康和自然生态环境等造成严重的危害。燃煤电厂NOx的排放是大气中NOx的主要来源之一,NO减排意义重大。燃煤流化床(包括循环流化床)床料中存在相当的金属氧化物,开展这些金属氧化物与NO的相互作用的研究有助于人们认识流化床炉内NO的生成与破坏机理,进而探讨在炉内抑制NO生成的技术措施。本文开展了铁基催化剂对NO还原为N2的实验研究,搭建了固定床反应器实验系统,并设计了分级还原实验路径,通过测试反应前后的气体浓度和对反应产物进行XRD表征分析,系统地研究了铁基床料在流化床还原性气氛下的价态迁移及其对NO的脱除原理,同时,将氧化铁分别与Cu O和Ni O组成的二元金属氧化物进行实验,研究了其催化CO还原NO的效果。研究结果表明,在流化床还原性气氛下,Fe2O3可以依次还原为Fe3O4、Fe O、单质铁,且还原过程中还原速率逐渐降低。其中,Fe2O3对CO还原NO的反应基本无催化作用,Fe3O4不与NO直接发生还原反应,但是其对CO还原NO反应有显著的催化效果,Fe O可以直接与NO发生还原反应对其进行脱除。在含氧气氛下进行铁基床料催化CO还原NO的实验结果表明铁基床料的抗氧化能力很差。二元金属氧化物的实验结果表明,在铁基床料中加入Ni O或Cu O可以提高其催化CO还原NO的能力,在相同还原时间下得到的还原产物对NO的直接还原能力也得到了提高。利用等温方法计算氧化铁在还原过程中的动力学参数并用多种常用气固反应模型对实验结果进行拟合,确定其反应机制模型函数为气体内扩散控制模型。
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