【摘 要】
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木质纤维素类生物质作为一种绿色的可再生碳源,可用于生产高品质的能源及高价值化工产品,在替代化石资源方面具有显著优势。木质纤维素类生物质是由纤维素、半纤维素和木质素组成,采用“木质素优先解聚”策略可有效减少木质素分离过程中的能耗以及缩合反应,促进木质素高效转化为燃料前驱体。木质素解聚主要涉及氢解和加氢过程,其中负载型催化剂的应用受到了人们的广泛关注。然而,秸秆木质素的结构复杂,致使其解聚效率较低,且
【基金项目】
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国家重点研发计划子项目(No.2018YFB1501601); 国家自然科学基金(No.51806040);
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木质纤维素类生物质作为一种绿色的可再生碳源,可用于生产高品质的能源及高价值化工产品,在替代化石资源方面具有显著优势。木质纤维素类生物质是由纤维素、半纤维素和木质素组成,采用“木质素优先解聚”策略可有效减少木质素分离过程中的能耗以及缩合反应,促进木质素高效转化为燃料前驱体。木质素解聚主要涉及氢解和加氢过程,其中负载型催化剂的应用受到了人们的广泛关注。然而,秸秆木质素的结构复杂,致使其解聚效率较低,且解聚中间体活性官能团较多,容易发生缩合反应。针对以上问题,采用高活性的催化剂,可以大幅度提高解聚性能,同时稳定解聚中间体,获得高收率的单体芳香族化合物,制备高品质的燃料前驱体。本文的具体研究内容如下:(1)研究了秸秆木质素在乙二醇法制备的Ru/Al2O3催化剂下的氢解效果,并对解聚产物和催化剂进行表征分析,重点讨论了金属位点的氢解活性及其对解聚中间体的稳定作用。通过对比不同金属分散度催化剂的吸附和活化氢气能力,发现金属组分的分散度越高,暴露的活性位点越多,可提供更多的活性氢,获得更好的木质素解聚效果。随后探究了不同反应条件对木质素氢解的促进效果,反应温度为260 oC时,乙二醇法制备的Ru/Al2O3催化剂能获得83.7%的木质素液化率和24.6 wt%的单体产物收率,且该催化剂在秸秆木质素氢解反应中循环使用3次后活性无明显降低。(2)在Ru/Al2O3金属分散度的研究基础上,研究了秸秆木质素在酸改性Ru/C催化剂下的氢解效果,在260 oC条件下获得了42.9 wt%的单体产物收率。重点讨论了碳载体表面改性对氢解活性和产物选择性的影响,并研究了不同反应条件对氢解反应的影响。表征结果显示,与固体酸相比,碳载体的比表面积较大,更有利于金属位点的分散,提供大量的活性氢,同时催化剂中的酸性位点能够削弱木质素分子内部的C-O键,两者的协同作用大大促进了氢解反应,获得了更高的单体产物收率。此外,酸改性Ru/C催化剂还可以催化解聚中间体的活性官能团加氢,起到稳定中间体的效果,抑制缩合反应。(3)在碳材料较大比表面积的研究基础上,探究了秸秆木质素在Ru基生物炭催化剂下的氢解效果,获得了31.2 wt%的单体产物收率。用农林业废弃物制备的生物炭作为催化剂载体,不仅能够有效降低了使用成本,而且便于进行改性处理。表征结果显示,发达的孔隙结构和载体上的氮物种是催化剂氢解性能优异的关键因素。Ru基生物炭催化剂的微孔-介孔结构不仅增大了比表面积,利于金属位点的分散,而且强化了木质素氢解反应的传质和扩散过程,避免缩合反应的发生。氮掺杂改性形成的大量氮物种,有利于金属位点的锚定,加强了Ru金属与载体之间的相互作用及其电子转移,促进了C-O键的断裂,提高了单体芳香族化合物的收率,有利于制备高品质的燃料前驱体。
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