金属有机框架材料（MOFs）具有规则的孔道结构和可调的孔尺寸,是一种理想的气体分离膜材料。目前,MOF材料的数量已达成百上千种,结构也千差万别,然而MOF膜的发展仍有一定的局限性。首先,柔性使MOF膜对气体缺乏严格的筛分效果。MOF材料中配体的旋转会导致其孔径变大,稍大于MOF理论孔径的气体分子仍可缓慢的通过膜孔道,从而降低其气体分离性能。其次,MOF材料的孔径虽然可调,但是实现亚纳米级的连续调节仍存在难度,因而很难找到合适的MOF膜用于某些特定气体体系的分离。最后,MOF膜的晶界结构质量难以优化,从而影响其分离效果。不好的晶界结构意味着晶体界面处存在大面积的非选择性扩散区域,分离选择性会远低于期待值。针对MOF膜发展遇到的以上问题,本论文采用快速电流驱动法（FCDS）制备了一系列孔径可微调的刚性双配体膜用于CO₂/CH₄分离,也制备了定向的双金属膜用于C₃H₆/C₃H₈分离,并研究了晶界结构和柔性对膜性能的影响。具体研究内容如下:（1）为寻找适合CO₂/CH₄分离的MOF膜,我们采用FCDS法20 min制备了刚性ZIF-8＿Cm相结构,并将其作为母体,原位加入不同量的苯并咪唑（b Im）配体,得到一系列孔径可微调的刚性双配体ZIF-7_x-8膜。双配体膜的具体孔径可由计算模拟得到。由实验结果可知,ZIF-7₂₂-8膜对CO₂/CH₄的分离性能最好,分离选择性可达25,相对于其母体,性能提升了10倍。此外,该膜具有良好的连续变温以及长期操作稳定性（180h）。本研究提出的―刚性+缩小膜孔径‖双策略有望用于制备其他类别MOF膜材料。（2）为研究柔性和晶界结构对膜性能的影响,我们采用FCDS法制备了一系列定向的双金属Zn_（100-x）Co_x-ZIF膜用于C₃H₆/C₃H₈气体的分离。我们用Co%含量代表膜框架的刚性程度,OI（定向指数）值代表膜的晶界结构质量好坏。―火山型‖曲线和气体分离选择性增长曲线的斜率变化情况分别表明结构刚性和晶界结构都不是影响气体分离性能的唯一因素,并且我们得到了预测膜性能的等高线图,发现二者在影响膜性能时存在―跷跷板‖现象。从实验结果来看,Zn₈₂Co₁₈-ZIF膜处于刚性和晶界结构的最佳平衡点,其C₃H₆/C₃H₈的分离选择性可达200。此外,该膜也具有长期操作稳定性和耐压性。总而言之,本论文的研究意义在于对金属有机框架膜的结构进行调控,并对影响膜气体分离性能的因素进行分析。