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近地面臭氧和细颗粒物与其前体物之间存在高度的非线性关系,加上垂直输送、水平输送、云雾过程、气相化学和气溶胶化学等物理化学过程的作用,对流层臭氧和细颗粒物的生成过程极为复杂。研究掌握大气O3和PM2.5复合污染的形成过程及影响因素,对制定科学的O3和PM2.5复合污染防控措施具有重要意义。 通过O3的时间演变序列发现,O3污染也具有明显的过程性。对O3的环境过程提出定义:在逐日变化中,O3日最大8小时滑动平均值(简称日均值)从最小值上升到最大值再降到最小值为一次完整的O3环境过程。利用污染物监测数据,分析O3、PM2.5浓度的季节分布特征。10~3月以PM2.5污染为主,O3浓度普遍较低,4~9月O3超标情况较为严重,且有时会发生PM2.5污染,因此,O3和PM2.5复合污染事件主要发生在4~9月O3高污染季节。利用污染物监测数据,分析O3高污染季节O3和PM2.5的超标情况,结果表明,2013~2015每年5~8月O3污染均明显重于4月、9月;2014年和2015年O3超标率相当,污染均比2013年严重。PM2.5污染在4~9月不存在显著的规律,2013~2015年典型季节污染状况为2013年污染(重于)>2014年污染(重于)>2015年污染。 利用污染物观测数据,结合同期的气象观测资料,统计O3、 PM2.5不同浓度段的天气型分布,及不同天气型下O3和PM2.5的平均浓度,得出以下结论:O3超标浓度段中以高压后部、弱高压和低压控制出现的天数最多,三种天气型出现频率占到总超标天气型中的67.31%; PM2.5中度及以上污染浓度段对应天气型主要为低压、高压后部和低压前部,出现频率共占到中度及以上污染浓度段总天数的70.13%。均压场对应O3平均浓度最高,其次为低压前部和高压后部;低压前部控制下PM2.5平均浓度最高,高压后部控制下的PM2.5平均浓度次之,再其次为均压场。高压前部、低压后部、弱高压前部等天气型控制时对应O3和PM2.5浓度均较低。 选取2013~2015年典型季节北京地区五个O3和PM2.5复合污染过程,利用天气型诊断分析的方法,探索O3、PM2.5大气复合污染与大尺度天气型演变的相关关系。提出了一个O3和PM2.5同步污染的环境过程模式:两次冷空气之间有一次O3和PM2.5的起伏过程,前期O3和PM2.5浓度上升,后期浓度下降。大陆高压和副高的相继持续影响形成的地面弱风场、下沉气流、强紫外辐射是造成O3浓度累积并到达峰值的主要天气型,也是导致PM2.5累积增高的重要天气型,O3先于PM2.5到达峰值。相继低压系统控制时PM2.5浓度继续升高并到达峰值,而低压阴天、高湿及PM2.5污染引起的能见度降低、太阳紫外辐射减弱,对应O3浓度的迅速下降阶段。下一个大陆高压前部锋区带来的偏北大风及明显降水作用,对应O3和PM25的同步快速下降阶段。 利用WRF-CMAQ耦合模式对环境过程4和5进行了模拟分析,模拟结果能较好的反映气象场的强度和结构、O3和PM2.5的实际浓度及变化趋势。WRF对气象场模拟易于CMAQ对大气污染物的模拟,气压系统的时空变化更易于预报。根据本研究提出的O3、 PM2.5与天气型相关关系,结合WRF模式对气压系统的模拟及CMAQ模式对污染物浓度场的模拟,从多方面对北京典型季节O3、PM2.5进行预报验证,对于区域复合污染的预报、控制及其管理具有重要意义。