常温常压下,固体超强酸在催化氧化反应中的应用

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基于当前环境保护以及能源危机的要求,本篇论文讨论了超强酸常温常压下在能源化学中的应用。此项研究采用催化氧化的方法,其研究内容对能源利用等领域具有重大意义。本论文主要包括四个部分:论文的第一部分是对固体超强酸理论的介绍。包括超强酸的定义、在有机化学中的应用以及固体超强酸失活机理,同时还介绍了与本论文相关的领域发展。最后介绍了本篇论文的研究意义及创新点。论文的第二部分主要以噻吩为底物,以锆系固体超强酸为催化剂,采用浆态床反应器,研究不同氧化剂催化氧化性能;研究了锆系固体超强酸催化剂的制备方法,通过傅立叶红外光谱(FT-IR)、环境扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X光电子能谱(XPS)等分析方法对反应前后的催化剂进行表征,并通过气相色谱和质谱联用分析了反应产物。通过对不同时间的产物进行跟踪分析,发现以臭氧为氧化剂的体系中,反应产物中没有硫化物的存在,说明此反应体系在常温常压就可以达到脱硫的目的。并且具有反应条件低,反应时间短等优点。根据反应后催化剂表征所提供的信息,对可能的反应机理进行了推理。论文的第三部分是以正庚烷为研究对象,以锆系超强酸和用氧化锌(ZnO)改性后为催化剂,研究在不同的氧化剂下,对产物的氧化结果进行分析比较。考察反应时间、改性剂、氧化剂等等诸多因素对反应的影响。并对臭氧体系中,反应前后的SO42-/ZrO2-ZnO进行了傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)等催化剂方法的表征。论文的第四部分主要是以多元超强酸为催化剂对更广泛的气态烷烃系统进行了研究,论证多元超强酸为催化剂,空气为氧化剂的体系中,短链烷烃可以发生氧化偶联反应,并对催化剂进行了表征,以上研究比以往具有更广泛的适用范围。其次,对多元超强酸进行了改变组分的研究,发现不同的金属氧化物体系会有不同种类的产物生成。并用X光电子能谱分析了表面元素的化合价。最后,对此类反应的规律进行了总结。
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