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沈抚灌区是我国最大的污水灌区,历史研究表明在停止灌溉的近30 a以来,土壤及地上作物中重金属含量仍较高,并且在历史耕作、交通运输、城市化以及工业化等人为因素影响下,土壤中的重金属含量存在不同程度的增减变化。2018年颁布的《中华人民共和国土壤污染防治法》第十六条规定“应重点对存在污水灌溉历史及农产品污染物含量超标的农用地进行检测”。通过历史资料收集与实地调查,确定耕地土壤重金属污染研究区域,参照课题组以往成果,以1500 m为间隔网格化布点27处,考虑重金属的垂向变化按020 cm、2040cm、4060 cm等3层次采集土壤样品81个,并采集各点位作物的茎叶、籽粒等植物样品54个。测定土壤中Cd、Pb、Ni、Cr、Cu、Zn等重金属元素全量含量,进一步测定了超标Cd、Pb重金属元素的各化学形态含量,以及在作物地上茎叶、籽粒中的重金属元素含量。结合调查资料、实验分析数据与近20 a历史研究数据,研究耕地土壤重金属的时空变化特征,分析Cd、Pb两种主要污染重金属元素在土壤中的化学形态及作物茎叶、籽粒中的含量变化特征,并对影响土壤Cd、Pb含量变化的主要因素进行了分析,以期为重金属污染耕地的利用管理及土壤修复提供科学依据和决策参考。(1)通过对历史数据的调查与样品分析,Cd、Pb是造成污染的主要元素。其中,3个层次Cd的平均含量分别为1.07 mg?kg-1、0.96 mg?kg-1、0.95 mg?kg-1,均高于环境背景值的5倍以上,显著高于现行土壤环境质量标准的风险筛选值。根据各层次重金属含量与土壤环境背景值计算Cd的层次间淋失比率,其平均值分别为0.46和0.49,相比其他元素比率较高。Cd在020 cm层次空间分布相对均匀,而在2040 cm层次的部分村庄及灌溉干渠附近存在高值区域。各层次Pb平均含量分别为28.38 mg?kg-1、22.89 mg?kg-1、19.93 mg?kg-1,在020 cm层次含量显著高于下面两层,层次间淋失比率的均值相对较低,分别为0.18和0.07,垂向上未对2040 cm、4060 cm两层次造成明显的影响,与Cd相比差异较大。受交通影响,Pb含量高值区在三环路附近耕地呈岛状分布。(2)2001年、2004年、2012年、2014年的历史研究数据对比显示,Cd与各年份对应点位的年变化率在17%85%之间,加权平均值为36%,平均以0.10 mg?kg-1?a-1的速率呈正向增加的趋势。Pb含量的年变化率范围在-9%6%间,加权平均值为-3%,除受城市及交通影响的区域含量有升高的现象外,整体上Pb每年以-1.88 mg?kg-1?a-1的速率递减。其余4种重金属年变化率均值在-1%1%之间,增减变化规律较不明显。(3)玉米籽粒中Cd、Pb平均含量分别为0.11 mg?kg-1、0.54 mg?kg-1,与《食品安全国家标准食物中污染物限量》(GB2762-017)相比,点位超标率分别为66%、100%。玉米籽粒中每年、每公顷Cd、Pb含量分别为0.87 g?hm-2?a-1、4.29 g?hm-2?a-1,玉米茎叶中每年、每公顷Cd、Pb含量分别为7.25 g?hm-2?a-1、31.65 g?hm-2?a-1。秸秆中含量与《饲料卫生标准》(GB 13078-2001)相比Cd、Pb分别有39%、6%的存在超标的现象,因此对秸秆饲料化时的危害应予以考虑。(4)020 cm、2040 cm、4060 cm等三个层次可交换态Cd含量分别为0.15 mg?kg-1、0.11 mg?kg-1、0.13 mg?kg-1,占全量的比例分别为17%、12%、14%。Pb各层次可交换态含量分别为1.16 mg?kg-1、0.73 mg?kg-1、0.92 mg?kg-1,含量在各形态中占比最低,占全量的比例分别为4%、3%、4%,仅为Cd的1/4,迁移能力相对较差。Cd、Pb在土壤020cm层次生物有效性系数分别为27%、16%,均显著高于下两层次。相关性分析显示深层次Cd可交换态、有机结合态仍对玉米籽粒中Cd含量有明显影响,而影响玉米籽粒中Pb含量的是020 cm层次可交换态含量。土壤中重金属的化学形态受pH影响显著,pH的降低可使重金属可交换态含量的升高,增大污染发生的风险。(5)对影响重金属Cd、Pb含量变化的因素进行分析可知,Cd含量变化受距离要素(至三环路距离、至工厂距离)、农田管理(停灌时间、肥料施用量)、自然条件(土壤pH、高程)等多要素的影响,按至三环距离(01 km,12 km,>2 km)、至工厂距离(02 km,24 km,>4 km)、停灌时间(05 a,510 a,>10 a)、肥料施用量(269.6kg?hm-2?a-1)、土壤pH(5.5)及高程(82.46 m)等因素划分的土壤Cd含量差异显著。三组要素对Cd含量的单独贡献量分别为7%、13%、41%,距离因子与自然因子的交互作用环境贡献量最高,达到35%。Pb来源较为单一,表层含量受城郊三环路距离(01km,12 km,>2 km)的影响显著。