【摘 要】
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聚酰胺热熔胶（PA-HMA）以其独特的分子结构,而表现出优异的粘接性能、柔韧性与固化特性,使其成为一类重要且应用广泛的绿色无溶剂型胶黏剂。在“双碳”背景下,以可再生和环境友好的生物质原料制备绿色环保、性能优异的生物基胶黏剂,符合经济绿色转型和生态文明建设的发展要求。其中,以植物油酯为代表的天然可再生资源具备合成生物基聚酰胺高分子材料的潜在优势。然而受限于油脂单体的转化率低、可设计性差以及聚合物分子
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聚酰胺热熔胶（PA-HMA）以其独特的分子结构,而表现出优异的粘接性能、柔韧性与固化特性,使其成为一类重要且应用广泛的绿色无溶剂型胶黏剂。在“双碳”背景下,以可再生和环境友好的生物质原料制备绿色环保、性能优异的生物基胶黏剂,符合经济绿色转型和生态文明建设的发展要求。其中,以植物油酯为代表的天然可再生资源具备合成生物基聚酰胺高分子材料的潜在优势。然而受限于油脂单体的转化率低、可设计性差以及聚合物分子结构调控困难等因素,致使植物油脂在热熔胶领域的研究和应用仍需突破。本文从功能单体设计与网络结构调控出发,以蓖麻油衍生物十一烯酸甲酯为原料,采用“羟基辅助氨解法”高效制备了系列功能型的油脂基酰胺单体,通过“硫醇-烯”点击共聚合成了植物油基PA-HMA,并引入动态可逆Diels-Alder（DA）键合基元构建交联型聚酰胺,从而获得兼具高强度、高耐候性以及可加工性能的新型生物基PA-HMA。主要研究内容及结论如下:（1）首先借助高效且温和的羟基催化酰胺化反应,将10-十一烯酸甲酯转化为侧链含羟基的长链二烯酰胺单体（UDA）,进一步通过酯化水解反应对UDA衍生化出两种含不同侧基的功能型双烯酰胺单体,即含有丁酯基和羧基二烯酰胺单体（BUDA和MUDA）,利用“巯基-烯”点击加成反应得到了含有三种侧基的线性结构植物油基聚酰胺（PM）,并系统探讨侧链上羧基的含量对聚合物热力学性能、力学性能、流变特性与粘接性能的影响。核磁分析确认了单体及其共聚物的结构;红外光谱结果证实了聚合物体系中存在含酰胺和羧基结构的多重氢键网络。在PM体系中随着羧基单元含量的增加,其玻璃化转变温度（Tg）和黏度均呈现升高趋势,熔点表现出明显的可调性;同时PM具备优异的力学性能,其拉伸强度达到27.2 MPa,断裂韧性为128.8 MJ·m-3。搭接剪切测试表明,与二元共聚物相比,优化后的PM8热熔胶的粘接强度可达到11.63 MPa（不锈钢基材）,其在不同固化时间（1 min、5 min、10 min等）、不同粘接基材（铝片、铜片、不锈钢片等）、不同使用温度（-180℃、-20℃、0℃等）以及重复胶接9次条件下均表现出稳定的粘接性能,具有良好的耐候性。（2）在线性结构植物油基PA-HMA研究的基础上,进一步构筑交联结构及其功能化的探索。首先以生物基呋喃二甲酸为原料合成了呋喃二烯（FDCE）,将其与上章中的油脂基酰胺单体BUDA和MUDA进行“巯基-烯”共聚,得到主链含呋喃环的全生物基线性聚酰胺;进一步通过引入双马来酰亚胺（BMI）制备出一种含动态D-A键的交联结构植物油基聚酰胺（c FPA）,将其应用于可回收热熔胶。通过核磁氢谱和变温红外验证了交联网络的存在及其良好的热可逆性,并进一步探究了动态交联体系对c FPA的动态热力学性能、力学性能、自愈合性能以及可重复加工性能的影响。结果发现,DA键和酰胺结构产生的双重交联网络均有助于共聚物的热稳定性和Tg的升高,从而提升其力学性能。随着D-A体系含量的增加,c FPA的Tg呈现明显降低趋势,并均高于未交联前;在使用温度下,其黏度变化区间说明动态交联热熔胶具有良好的操作性;相比未交联的聚酰胺,c FPA的拉伸强度提高了1.8倍,达到21.27MPa。同时,动态D-A键在酰胺氢键的协同作用下,赋予了c FPA显著的低温自主愈合性能和可再加工性能,在65℃下修复6 h,其拉伸强度修复效率可达到90%以上。搭接剪切测试表明,含交联结构的c FPA在不同基材上表现出稳定且可多次重复的粘接性能,但其剪切强度相比前文章节中的PM略有下降,其主要在于c FPA体系中结晶结构对热熔胶内聚力的贡献差异。
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