基于活化过氧单硫酸盐（peroxymonosulfate,PMS）的高级氧化技术具有反应效率高和操作工艺简单等优点,近年来在水处理领域引起了广泛关注。然而,目前用于高级氧化技术的催化剂普遍存在催化效率低、利用率低和易造成二次污染等多种问题,极大地限制了该技术在水处理领域的应用。因此,开发高效、环境友好、稳定性高的催化材料是推进该技术发展的一个重要课题。金属-有机框架（metal-organic frameworks,MOFs）及其衍生碳材料因其结构可调、易功能修饰、比表面积大等优点成为激活PMS理想的催化剂。基于此,本论文针对MOFs及其衍生碳基材料催化活性低、在水中易团聚和难回收等问题,以MOFs材料为前驱体,利用催化剂中氧空位与金属催化位点的内在关系,实现了氧空位的可控合成;开发了Fe掺杂Co-MOFs衍生碳基材料并实现了金属催化位点和碳纳米管结构优化;通过形貌调控构建了具有独特三维多级结构的催化剂,实现了催化活性的提升。结合纺织废弃纤维资源的再生性和可塑性,构建了MOFs及其衍生碳/纤维素复合多孔材料。将复合材料应用于染料和抗生素的降解去除并进行了降解机理研究。另外,设计了高负载、高强度、高比表面积的MOFs/纤维素复合多孔小球,并构建了MOFs/纤维素复合小球水处理小型循环系统。具体研究内容如下:（1）以不同孔径的Co-咪唑-MOFs（ZIF-67和ZIF-9）为前驱体,通过碳化反应将其转变为碳复合材料（Z-Co3O4/C）。该MOFs衍生碳催化剂能够继承原MOFs较大的比表面积。金属活性催化位点被包裹在碳层中可有效提升其耐久性,降低催化活性的损失,而碳层则有利于电子的传输,能够加快催化激活PMS的反应过程。通过控制氧化时间,实现了催化材料中氧空位的可控生成,调节了催化材料中Co2+的比例,从而促进氧化还原反应中的电子转移。其中,氧化4小时的样品Z67-Co3O4/C-4和Z9-Co3O4/C-4的氧空位含量分别达到54%和59%。因此,Z67-Co3O4/C-4和Z9-Co3O4/C-4具有最优的降解污染物的性能,污染物去除率分别为99.4%和90.3%,且降解速率常数分别为0.70和1.41min-1,通过溶解废弃棉纤维制备得到了再生纤维素水凝胶（CA）,利用掺杂法以及冷冻干燥技术构建了Z-Co3O4/C-4@CA复合气凝胶。研究表明,Z-Co3O4/C-4@CA复合气凝胶能够高效降解去除水中的染料和抗生素,对染料甲基蓝和亚甲基蓝的降解在30分钟内可以达到降解平衡。此外,循环实验表明Z-Co3O4/C-4@CA在降解有机污染物过程中能够保持优异的稳定性（经过三次循环测试后,Z67-Co3O4/C-4和Z9-Co3O4/C-4对抗生素的降解去除率分别保持在88.4和80.9%）,并且能够实现回收利用。（2）在Co基MOFs的基础上进行Fe掺杂,考察双金属掺杂对催化剂降解性能的影响规律。通过调节Fe的掺杂比例,制备了一系列不同金属比例的双金属MOFs前驱体并碳化得到包裹双金属催化位点的氮掺杂碳纳米管材料（Co Fex@NCNT,x为Co、Fe的投料比）。研究表明,适量Fe掺杂能够调控催化材料中Co2+的比例和碳纳米管的生成。当MOFs中的Co:Fe比为4:1时,MOFs衍生得到的碳材料Co Fe0.8@NCNT具有大的比表面积(329.5 m~2 g-1)和丰富的碳纳米管结构,赋予了Co Fe0.8@NCNT最优异的降解性能,包括降解效率和动力学常数。将Co Fe0.8@NCNT与纤维素水凝胶复合,构建得到Co Fe0.8@NCNT@CA复合气凝胶。丰富的碳纳米管结构与再生纤维素结合构成了半包覆结构,这种结构大大提高了MOFs衍生材料在纤维素基载体上的附着性,同时保证了催化位点的暴露以及传质路径不被堵塞。Co Fe0.8@NCNT@CA对染料等有机污染物具有较高的去除率（在60分钟内实现甲基蓝的完全去除,盐酸四环素的降解率在25分钟内可达到98.7%）、降解效率以及优异的循环使用性。此外,催化降解机理研究表明超氧自由基在该降解过程中起着最为关键的作用。（3）设计并合成了一系列结构相同、形貌可调的MOFs前驱体材料,通过碳化反应,获得了一维、二维和三维的MOFs衍生碳基纳米材料并考察了这些催化剂的形貌对降解性能的影响。其中,具有多级结构的三维纳米花（Ni Fe-CNFs）拥有大比表面积和丰富缺陷的碳结构,能够有效促进污染物的吸附、加快传质以及暴露更多的催化活性位点,从而加速降解反应。Ni Fe-CNFs具有优异的污染物去除率（10分钟内达到降解平衡）和降解效率,其动力学常数为1.26 min-1,分别是一维纳米管（Ni Fe-CNTs）、二维纳米片（Ni Fe-CNSs）动力学常数的3.5倍和1.1倍。将Ni Fe-CNFs与再生纤维素复合得到Ni Fe-CNFs/CA复合气凝胶,三维花状多级结构的Ni Fe-CNFs均匀地附着在再生纤维素多孔气凝胶的孔道中。Ni Fe-CNFs/CA表现出优异的污染物降解去除率（盐酸四环素的去除率达到90%以上）和循环使用性（三次循环,盐酸四环素的去除率仍可保持88.9%）。此外,自由基捕获实验和电子顺磁共振测试表明硫酸根自由基、羟基自由基和超氧自由基共同参与降解。（4）以可水溶的羧甲基纤维素（CMC）为粘结剂,采用相分离法、冷冻干燥和烘干法制备得到了MIL-100/纤维素多孔小球。烘干法制备的复合小球（MIL-100@CMC-HD）呈现出片层堆叠交联的结构,而冷冻干燥法制备的复合小球（MIL-100@CMC-FD）为三维网状交联的结构。研究表明,MIL-100@CMC-HD多孔小球具有更为优异的机械强度（应变压力22.1 N）、超高的MOFs负载率（79 wt%）和超大的比表面积(1277 m~2g-1)。在此基础上,构建了基于MIL-100@CMC-HD多孔小球催化降解染料的废水循环处理系统,深入探究了小球用量、PMS量以及污染物初始浓度对循环体系的影响。复合小球在含有PMS的循环系统中能高效地去除染料（去除率可达95%以上）,且具有优异的循环使用性,为MOFs/纤维素复合材料的成型工艺提供了新思路和理论依据。综上所述,本论文系统研究了MOFs及其衍生碳基催化剂的制备、活性位点的调控、催化剂的形貌调控对催化降解水中有机污染物的影响规律。成功构建了MOFs及其衍生碳/纤维素多孔复合材料用于激活PMS降解水中染料和抗生素,阐明了MOFs及其衍生碳/纤维素多孔复合材料降解机理,解决了粉末状催化剂利用率低的难题,为MOFs及其衍生碳/纤维素多孔复合材料的制备工艺提供了新思路。