【摘 要】
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针对染料废水难生化处理的问题,本文选取典型的碱性染料罗丹明B（Rhodamine B,Rh B）作为模拟污染物,以过硫酸盐高级氧化技术及其耦合光催化技术作为处理方法。通过溶剂热法制备两种MIL-101（Fe）基催化剂,分别为氨改性MIL-101（Fe）（NH2-MIL-101（Fe））和g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）,采用SEM、XRD、XPS等表征技术对催化剂的形貌及结构进行分析。
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针对染料废水难生化处理的问题,本文选取典型的碱性染料罗丹明B（Rhodamine B,Rh B）作为模拟污染物,以过硫酸盐高级氧化技术及其耦合光催化技术作为处理方法。通过溶剂热法制备两种MIL-101（Fe）基催化剂,分别为氨改性MIL-101（Fe）（NH2-MIL-101（Fe））和g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）,采用SEM、XRD、XPS等表征技术对催化剂的形貌及结构进行分析。研究了“NH2-MIL-101（Fe）+过二硫酸盐（PDS）”体系及“g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）+PDS+光辐射”体系对Rh B的催化降解性能,并探讨了催化降解机理。结果表明,两种体系均能高效去除水中的Rh B。主要结论如下:（1）NH2-MIL-101（Fe）晶体结构完整、表面光滑,并呈现出规则的正八面体结构。当初始Rh B浓度为20 mg/L、NH2-MIL-101（Fe）投加量为0.2 g/L、PDS投加量为8 mmol/L、p H为3、温度为30℃时,反应60 min,Rh B的去除率达到99.2%。Cl-、HCO3-、H2PO4-和SO42-等阴离子能与活性基团反应,明显抑制体系对Rh B的去除。自由基淬灭实验表明,SO4-·为主要活性物种。催化剂连续三次重复使用后,该体系对Rh B的去除率仍有91.2%,去除率略微降低,表明催化剂能重复使用三次以上。以上结果表明,NH2-MIL-101（Fe）/PDS二元体系对Rh B的去除具有良好的应用前景。（2）g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）晶体结构完整、表面粗糙,并呈现出规则的正八面体结构。在光辐射下,g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）投加量为0.2 g/L、PDS投加量为8 mmol/L、初始p H为3、温度为30℃时,反应50 min,Rh B的去除率达到99.9%。HCO3-、H2PO4-和Cl-等阴离子能与活性基团反应,明显抑制体系对Rh B的去除。自由基淬灭实验表明,h+、·OH和SO4-·为主要活性物种,其作用大小为:h+＞·OH＞SO4-·。g-C3N4/NH2-MIL101（Fe）在光辐射下产生光生电子,通过NH2-MIL-101（Fe）中有机配体与金属阳离子之间的配体-金属电荷转移效应（LMCT）,加快Fe3+转化为Fe2+,从而提高Rh B的降解速率。经过三次重复使用后,该催化剂对Rh B的去除率为98.5%,证实其具有良好的稳定性。以上结果表明,g-C3N4/NH2-MIL-101（Fe）/PDS/光辐射三元体系去除Rh B等染料具有巨大的发展潜力。
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