【摘 要】
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铀（U）是地壳中一种非常重要的元素,存在多种同位素,具有天然放射性。铀及共存特征元素（Sr、Pb、Nd、和Hf）的同位素分析在诸多领域应用广泛,比如地球地质溯源、天体化学、核活动评估、环境放射性污染监测等。质谱分析是同位素测量广泛使用的一种方法。热电离质谱具有高精准度、高灵敏度、低检测限等优势,已逐渐发展成为铀及共存特征元素同位素比值测量的“黄金标准”。然而,对于复杂样品而言,样品中含有的基质元素
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铀（U）是地壳中一种非常重要的元素,存在多种同位素,具有天然放射性。铀及共存特征元素（Sr、Pb、Nd、和Hf）的同位素分析在诸多领域应用广泛,比如地球地质溯源、天体化学、核活动评估、环境放射性污染监测等。质谱分析是同位素测量广泛使用的一种方法。热电离质谱具有高精准度、高灵敏度、低检测限等优势,已逐渐发展成为铀及共存特征元素同位素比值测量的“黄金标准”。然而,对于复杂样品而言,样品中含有的基质元素和同量异位素会对待测元素产生严重的谱峰干扰,通过高效的核素分离流程去除样品基质和同量异位干扰核素,是铀及共存特征元素同位素比值高精度分析不可或缺的环节。此外,在热电离质谱分析前,一般需要对待分析元素进行富集、纯化和浓缩,然后进行灯丝加载,而现有流程大多基于商业萃取树脂,存在步骤繁琐、流程复杂等问题,且无法与灯丝加载相适应,分析的效费比有待提升。本论文重点围绕复杂样品中铀及共存特征元素的高精度同位素分析,基于新型分离材料,主要解决同量异位素干扰去除的问题和质谱分析前样品预处理效率低的问题,具体如下:（1）自研纳米铋酸钠材料（Nano-NaBiO3）,依靠其对Ce的一步氧化吸附优势,实现了 Ce/Nd的高效分离,建立了铀矿石样品铀及共存特征元素组合分离流程。铀及共存特征元素的同位素比值可以为铀矿石的地理溯源提供重要依据,而 142Nd会受到 142Ce的同量异位素干扰,严重影响 142Nd/ 144Nd 比值的高精度质谱分析。通过考察纳米铋酸钠的柱分离性能,验证了其对Ce的高效去污（Ce/Nd＜10-5）性能,为 142Nd/ 144Nd比值高精度分析奠定了基础。结合纳米铋酸钠和Sr、TRU、Ln商业萃取色谱树脂,建立了针对铀矿石样品中铀及共存特征元素同位素比值分析的组合分离流程,经过了标准样品的验证,该流程可同时获得 235U/ 238U, 87Sr/ 86Sr, 206/207/208Pb/204Pb, 142/143Nd/ 144Nd, 176Hf/ 177Hf 共 8组同位素比值信息,耗时仅4-5小时,是目前地质样品多元素分离流程中的最好水平。依托所发展流程和质谱测量方法,实现了针对不同来源铀矿石样品的地域区分。（2）研制了一种集吸附分离和灯丝加载功能于一体的PE基膦酸配位聚合物复合膜材料（PE-VPA-Ce）,建立了一种针对环境水体中铀的简便一体化分离分析方法。首先基于Ce4+诱导乙烯膦酸接枝聚合的原理,通过配位和聚合双重作用,“一锅法”简易实现膦酸配位聚合物在PE基膜上的负载。随后对PE-VPA-Ce吸附性能考察表明,该材料在中性条件下对铀具有较强的选择吸附能力,最佳吸附效率高于90%,可以高效分离纯化水体中的铀元素,饱和吸附容量约为48.6 mg/g,属于较优水平。PE-VPA-Ce复合膜从环境水体中吸附铀后,无需额外洗脱浓缩步骤,可直接加载于灯丝上,极大简化了热电离质谱分析前的样品预处理流程,提升了分析效率。最后,利用所制备新型膜分离材料,实现了对真实环境水体中 235U/ 238U比值的简便一体化分离分析。（3）制备了一种PP基膦酸酯配位聚合物超滤复合膜材料（PP-DEA）,建立了针对环境水体中铀的快速一体化分离分析方法。选择商用聚丙烯超滤膜为基材,首先针对膦酸配体进行优化,并筛选烯丙基膦酸二乙酯作为功能单体,“一锅法”完成聚丙烯超滤复合膜材料的制备。该复合材料具有良好界面稳定性、水浸润性以及循环使用性能,可高效分离纯化近中性水体中的铀组分。基于蠕动泵装置搭建了循环吸附平台,PP-DEA超滤复合膜通过循环吸附实现了在低浓（ppb量级）条件下铀的快速富集,仅需1小时即可达到平衡,极大提升了质谱分析前的样品预处理效率。最后通过循环吸附预处理,完成了真实环境水体中铀的快速一体化分离与 235U/ 238U 比值的热电离质谱分析。
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