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现代科技的高速发展加速了人类文明的进程,同时也带来了一系列的环境问题和能源问题,因此寻找高效的清洁能源替代传统的化工能源势在必行。相变材料是一种新型高效的储能材料,具有能量密度大,可逆性良好,温度变化小等特点,但其同时也存在导热性能差,相变时易发生泄漏等问题,因而限制了它们的大规模应用。大量研究表明,利用高导热的碳材料负载相变材料可以大大提高相变复合材料的导热性能。石蜡(PA)是一种理想的相变材料,具有价格便宜、环境友好、无过冷及相分离现象等优点。膨胀石墨(EG)和石墨烯具有优异的热稳定性和化学稳定性以及较高的热导率,通常被用作导热填料以提高复合材料的导热性能。本论文以PA为相变材料、膨胀石墨(EG)和石墨烯为导热填料分别制备了EG/PA和石墨烯气凝胶(GA)/PA相变复合材料。论文的主要工作包括:(一)以膨胀石墨为导热填料,采用熔融共混和模压成型工艺将其与石蜡复合制备EG/PA相变复合材料。主要研究了EG粒径、EG含量、碳化/石墨化温度、中间相沥青基碳纤维(MPCF)和碳纳米管(CNT)掺杂量对材料导热性能的影响;(二)以改进的Hummers法制备的氧化石墨烯(GrapheneOxide,GO)为原料,通过水热法制备了GA,GA经碳化或石墨化处理后与石蜡复合得到GA/PA相变复合材料。主要研究了GO浓度、水热时间和水热次数对GA形貌和结构的影响,考察了GA组成和结构随碳化或石墨化温度的变化规律,建立了GA/PA相变复合材料导热性能与其结构之间的构效关系。本论文主要结果与结论如下:(1)在EG/PA相变复合材料体系中,随着膨胀石墨粒径的减小,复合材料的导热性能随之降低。采用150目和200目的膨胀石墨制备的复合材料的热导率分别为27.205和20.922W·(m·K)~(-1);EG含量对相变复合材料的导能性能具有显著的影响。EG/PA相变复合材料在x-y方向上的热导率随着EG含量的增加呈现线性上升的趋势,在z方向上复合材料的热导率没有明显变化;当EG含量增加至20%时,复合材料x-y方向的热导率达到23.608W·(m·K)~(-1),比纯石蜡的热导率提升了110倍,复合材料的熔化焓和凝固焓分别为187.51J/g和189.61J/g。(2)由经过400～1000℃热处理的EG制备的EG/PA相变复合材料的热导率在19.762～21.369W·(m·K)~(-1),低于未经热处理的EG制备的复合材料。这可能是由于低温碳化处理在去除EG表面含氧基团的同时又产生了新的晶格缺陷,导致其热导率下降。当EG的热处理温度升至1500～3000℃时,EG/PA相变复合材料的热导率又升至23.532～23.905W·(m·K)~(-1),这可能是由于高温碳化或石墨化处理使得EG的晶格缺陷再次得到了修复。(3)高导热粒子MPCF的掺杂量对EG/PA-MPCF相变复合材料的导热性能具有明显的影响。随MPCF掺杂量的增加,EG/PA-MPCF相变复合材料的热导率呈现先升后降的趋势。当MPCF掺杂量达到4%时,复合材料的热导率达到26.926W·(m·K)~(-1),此时MPCF整体沿x-y向取向,强化了x-y向的热传导;而当MPCF掺杂量达到8%时,复合材料的热导率降低至19.093W·(m·K)~(-1),此时MPCF的随机取向抑制了x-y向的热传导。EG/PA相变复合材料掺杂CNT后其热导率反而略有下降,可能是因为在EG含量较多的情况下,CNT在其中起到的导热增强效果有限。(4)采用“一步”水热法制得的GA呈无序三维结构,而采用“三步”水热法得到的s-GA具有明显的层状结构,这种结构为定向传热提供了通道,也为相变材料提供了更大的空间;GA经1500℃碳化处理后其石墨烯片表面的大部分含氧基团被脱除,经3000℃石墨化后其内部晶格缺陷被修复;(5)“三步”水热法制备的s-GA/PA比“一步”水热法制备的GA/PA具有更良好的传热性能和储热性能。采用经过1500℃热处理的s-GA制备的s-GA/PA复合材料的热导率为0.727W·(m·K)~(-1),熔化焓和凝固焓分别为243.69J/g和242.67J/g,但其石墨烯占比仅1.3%,而采用相同工艺制备的GA/PA复合材料的热导率为0.662W·(m·K)~(-1),其石墨烯占比达到11%。采用经过3000℃石墨化处理的GA制备的复合材料的热导率达到了0.825W·(m·K)~(-1)。(6)s-GA/PA相变复合材料的防泄漏性能在3h前优于GA/PA相变复合材料,但3h后s-GA/PA泄露量较大,与GA/PA基本持平。