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炭膜以其独特的可区分小气体分子的超细微孔结构、优异的气体分离选择性以及良好的耐高温、耐高压、耐腐蚀等性质,近年来引起人们的极大关注。然而脆性大、造价高、渗透性较低等问题的存在仍制约着炭膜的大规模应用,因此优化炭膜的制备工艺、改善分离层与支撑体的复合效果并提高炭膜的渗透性能是促进炭膜向工业化迈进的重要途径。本文采用浸渍涂膜技术,分别以聚酰胺酸和聚醚砜酮为前驱体制备了管式复合炭膜。考察了支撑体种类、涂膜液浓度及涂膜次数对复合炭膜气体分离性能的影响,确定了聚酰亚胺基和聚醚砜酮基复合炭膜的最佳制备工艺:适宜的涂膜液浓度分别为16wt%、15wt%,涂膜次数以3次、2次为宜。选用一种非离子表面活性剂对分离膜层进行改性,考察了其分子量和加入量对复合炭膜气体分离性能的影响,结果表明:表面活性剂的添加可以改善前驱体与支撑体表面的复合效果,有效的减少涂膜次数,同时要大大提高了气体的渗透能力;经改性制备的PI基和PPESK基复合炭膜的O2/N2选择性分别可以达到9.34、7.69。为了进一步提高复合炭膜的气体渗透能力,我们采用有序介孔材料为前驱体,在支撑体表面复合-层中间层,利用XRD、TEM、FT-IR及TG分析手段,考察了模板剂种类及用量、催化剂种类、反应温度以及前驱体种类对所制备的材料结构的影响,结果表明:以间苯二酚和甲醛为前驱体,盐酸为催化剂、模板剂与前驱体摩尔比为0.0081,反应温度为30℃时,所制备材料的有序度最好;采用此反应条件制备的中间层对支撑体的表面进行修饰取得了较好的效果,烟煤和混煤支撑体表面的最大孔径分别由0.38、0.53μm减小至0.28、0.299μm,修饰后的混煤支撑体的N2通量为1.18*10-8*m3*m-2*s-1*Pa-1,仍为修饰前的烟煤基支撑体N2通量的4倍。