纳米碳管不同的性能和应用，很大程度上取决于碳管的结构。纳米碳管的可控制备研究为性能和应用探索奠定物质基础，并且结构控制研究也必然会对纳米碳管的生长机理提供更多的实验依据。本文主要研究了纳米碳管的可控制备、生长机理以及双壁纳米碳管的拉曼光谱特征。 率先实现了用流动催化剂方法制备质量较高的双壁纳米碳管，它是继单壁纳米碳管中C60热聚法和氢电弧方法后，又一制备双壁纳米碳管的主要方法。该方法具有原材料便宜易得，反应温度低，设备简单，有望连续、宏量制备等特点，并且产物纯度高，其中双壁纳米碳管含量高，因而是一种低成本、大量合成高质量双壁纳米碳管的方法。同时，对所得双壁纳米碳管的结构进行了详细研究，发现了层间距不固定的结构特点，实验中观察到的层间距分布于0.34-0.41nm之间。 对所制备的双壁纳米碳管的共振拉曼光谱进行了测定，发现其径向呼吸模(radialbreathingmode，RBM)段呈现了对峰结构，理论计算的结果表明低频和高频段分别对应于双壁纳米碳管外管和内管的振动，计算而得的直径与大量高分辨电子显微镜观察的结果相一致，证明这些拉曼峰确实是双壁纳米碳管的本征径向呼吸模，为利用拉曼光谱对其直径和螺旋性的确定提供了前提。 通过对制备条件进行优化，制备出纯度较高且直径分布较窄的定向双壁纳米碳管长绳。双壁纳米碳管的内、外管径大都分别分布于1.0-1.3nm和1.7-2.0nm之内。利用共振拉曼光谱对其两层的导电性进行了指认，发现样品中很多双壁纳米碳管其内、外管为金属属性-半导体属性组合。这种窄直径分布的双壁纳米碳管长绳的制备为其深入的理论研究和在纳米器件方面的应用奠定了基础。 对直径分布较窄的定向双壁纳米碳管绳的G模进行了偏振拉曼光谱研究，并在群论分析以及相关理论计算的基础上对组成G模的各振动模进行了对称性指认。发现双壁纳米碳管的G模可以看成是由两组相互独立的单壁纳米碳管的相应振动模组合而成，表明双壁纳米碳管两管之间较弱的层间作用力对于其G模各峰的影响较弱，两管的G模都基本保持了其原有的对称性和振动。实验还发现双壁纳米碳管的退偏效应随层数的增加而减弱。 在对双壁纳米碳管的D模和G模特征的研究中发现，双壁纳米碳管的D模和G模具有4个清晰可辨的拉曼峰，并根据四个峰的直径依赖关系对其进行了指认。认为内两峰来自于层间耦合作用比较弱的非匹配型双壁纳米碳管与其直径相关的峰；而外两峰来源于两管匹配的双壁纳米碳管中局域原子位置采用了近似AB堆积。该结果给出了双壁纳米碳管原子排列相关性的拉曼光谱证据，同时还给出了层间作用力随其直径及原子相关性的变化规律。但上述结果仍需要从单根双壁纳米碳管水平上进行验证。 较系统地研究了硫对于流动催化剂方法制备的纳米碳管结构的影响，发现在其它工艺参数不变的情况下，仅通过硫添加量的改变可以控制获得直径不同的单壁和双壁纳米碳管。在一定的硫添加量范围内，随硫添加量的增加，纳米碳管的直径和层数增加；结合实验结果以及能量、动力学分析讨论了纳米碳管的生长机理，认为流动催化剂方法中较大催化剂颗粒的形成使得硫对于利用该方法高效制备单壁和双壁纳米碳管是必需的，与碳源的种类无关；单壁和双壁纳米碳管的成核发生在反应区前的低温区，温度梯度在硫对纳米碳管结构的影响中起重要作用；硫的添加导致了低温区大催化剂表面局域熔化，并通过缺陷引入以及表面张力的改变从动力学角度促进了端部封闭状单壁和双壁纳米碳管在大催化剂表面的成核；硫添加量的改变导致了表面局域熔化区大小以及表面张力的改变，从而导致直径变化；硫可导致催化剂表面的重构，使其催化活性变化，从而引起纳米碳管层数的变化，此外，纳米碳管的层数与碳源供给量以及其直径相关。 利用流动催化剂方法制备了内、外径在2-12nm和5-30nm范围内的小直径鲱鱼骨状纳米炭纤维。所制得的产物具有直径小、端部开口、纤维壁边缘开口以及长度较小(10-500nm)等特点。在实验中观察到生长过程中鲱鱼骨状纳米炭纤维可转变为多壁纳米碳管结构，证明了生长过程中催化剂为液态，其生长符合气-液-固生长机制。并且，从能量的角度对结构转变进行了分析，认为催化剂表面能与石墨层包覆催化剂颗粒能量之间的竞争导致了结构的变化；提出了鲱鱼骨状纳米炭纤维的唯象生长机理，认为硫的添加使催化剂熔点降低并改变了催化剂对碳的润湿性能，对鲱鱼骨状纳米炭纤维成核阶段催化剂的变形及生长起到了至关重要的作用。