京津冀污染传输通道大气醛酮化合物的污染特征、来源及反应活性研究

来源 :山东建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yipan1975
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醛酮化合物是挥发性有机化合物的重要组成部分,是大气中自由基的重要来源,在臭氧生成过程中发挥着重要作用。本研究选取典型乡村地区(望都站点)、受工业源影响城市地区(济南站点)、典型城市地区(滨州站点)进行醛酮化合物的外场观测采集实验样品,利用高效液相色谱(HPLC)分析醛酮化合物的浓度,同时利用在线监测系统获得其他常规污染物的数据,对京津冀大气污染传输通道地区大气醛酮化合物的污染特征、来源和反应活性进行了研究。实验结果表明,京津冀污染传输通道地区大气醛酮化合物浓度水平和反应活性都处于较高的水平。济南站点醛酮化合物总浓度在夏季和秋季分别为10.5±7.13 ppbv、9.72±3.56 ppbv,滨州站点醛酮化合物的总浓度为8.32±3.14 ppbv,望都站点醛酮化合物的总浓度为11.49±6.23 ppbv。甲醛、乙醛和丙酮均是三个站点大气环境中最丰富的三大物种,占总醛酮化合物的70%-80%,济南站点夏季三大物种浓度分别为4.75±3.19 ppbv,1.72±0.76 ppbv,2.33±1.16 ppbv,秋季浓度分别为2.65±1.67 ppbv,1.83±1.17 ppbv,3.75±2.21 ppbv;滨州站点分别为4.97±2.32 ppbv,1.59±1.09 ppbv,0.83±0.77 ppbv;望都站点分别为3.74±2.35 ppbv,3.19±2.06 ppbv,2.46±1.3 ppbv,其中重度污染天气下醛酮化合物的浓度是清洁天的2倍以上。济南站点夏季甲醛浓度明显比其他季节浓度高,且臭氧浓度超标严重,说明光化学反应是夏季甲醛的主要来源;济南站点秋季正丁醛和异戊醛的浓度超过1 ppbv,与本地排放和夜间区域传输有关;城市地区甲醛、乙醛和丙酮的日变化趋势显示醛酮化合物在早晨、傍晚以及夜间出现峰值,其中早晚交通高峰期的机动车尾气排放对城市地区醛酮化合物有很大的贡献,夜间较高浓度水平与区域排放和传输有关系;通过潜在源贡献模型发现山东南部和济南本地是济南站点醛酮化合物的传输来源,而包括滨州在内的山东北部地区是滨州站点醛酮化合物的潜在来源。通过分析济南站点甲醛和乙醛的相关性,发现在夏季醛酮化合物的来源和汇相似,而秋季甲醛与其他醛酮化合物相关性较差,说明其来源比较复杂。乡村地区醛酮化合物的日变化与城市地区有所区别,日间峰值明显,与光化学反应二次生成有关。通过多元线性回归模型计算得出望都站点一次排放对甲醛、乙醛和丙酮的贡献分别为51.27%、57.74%和49.53%。最后通过OH自由基消耗速率和臭氧生成潜势表征了三个站点醛酮化合物的反应活性,结果表明甲醛、乙醛和正丁醛是三个站点观测期间LOH和OFP值较高的优势物种,丙醛的作用也不容忽视。甲醛的致癌风险评价结果表明,三个站点甲醛的终身致癌风险已经超过10-6,对观测站点暴露人群存在健康风险,需要引起重视。本研究获得了我国京津冀污染传输通道典型地区醛酮化合物的浓度水平和来源特征,并对醛酮化合物的组成特点和光化学反应活性进行研究,初步评价了甲醛暴露的健康风险。研究结果能够为控制典型地区大气醛酮化合物污染的政策制定提供科学理论支撑。
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