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预浸料是制备复合材料的中间体,随着批量化、智能化制造的发展,预浸料的生产和应用增长迅速。预浸料的增强纤维主要来自于石油及矿产资源,如碳纤维、玻璃纤维等。然而,日益枯竭的不可再生能源和严苛的环保要求给预浸料的加工和应用带来了巨大挑战。天然纤维展现出优异的物理属性及可持续属性,如轻质、比强度高、生长周期短、可再生及可降解等,具备替代人造/合成纤维的潜力。相比于热固性树脂基预浸料,热塑性预浸料具有可重复加工性、理化性能优异、生产周期短、适用期长、便于储存等优点。本文重点解决了天然纤维长度短、界面结合刚度大、不适合热塑性预浸带热缠绕工艺的问题,并对复合成型机理作出分析。依据3种天然纤维的形态特点设计预浸带制备技术并对其复合机理进行深入探讨;采用预制卷工艺促进短纤维束分布的均匀性、定向性及预浸带的连续化生产;以简单、高效的方法合成了一种柔性大分子改性剂用于构建强且韧的界面结合;通过环形试件性能测试和破坏模式分析探讨了天然纤维预浸带在缠绕成型上的应用潜力。研究结果对于拓宽天然纤维制品的应用范围、促进绿色复合材料在多维异型构件上的发展具有重要意义。论文的主要研究内容和结果如下:(1)剑麻纤维/高密度聚乙烯(HDPE)预浸带的研究将长剑麻纤维束平行铺展于HDPE薄片间,通过热压工艺将其制备成连续化预浸带。使用氢氧化钠(NaOH)与三种偶联剂(NH2C3H6Si(OC2H5)3、C2H3Si(OC2H5)3和C51H112O22P6Ti)处理纤维,改善了预浸带的界面结合性能。测试了剑麻纤维束、预浸带及其环形试样的拉伸性能,通过扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)评估了纤维处理前后的表面微观结构及化学性质。结果表明:NaOH处理主要改变了纤维的物理形貌,而三种偶联剂处理更多的改变了纤维的表面化学特性,且对纤维束的损伤程度较低。2%C2H3Si(OC2H5)3处理对预浸带及其环形试样的拉伸性能具有最明显的提升作用,预浸带的环、纵向拉伸强度分别达到43.27MPa,51.25MPa;当剑麻纤维束末端的搭接长度>11 mm时,接头对预浸带的拉伸强度及模量无明显影响;预浸带缠绕管(公称外径:76mm,壁厚:4.3mm)的公称压力值达0.52MPa,短期耐静液压强度达4.6MPa。(2)黄麻纤维/线性低密度聚乙烯(LLDPE)预浸带的研究采用短黄麻纤维束(无捻度)作为增强体,开发了一种制备连续化预浸带的新方法。将短纤维束平行铺展于LLDPE薄膜上,通过薄膜包覆短纤维束形成预制卷以保证纤维束分布的均匀性和定向性,然后将预制卷置于模具中进行连续热压-冷压获得了连续化预浸带。与传统加捻纤维绳/LLDPE预浸带的性能对比结果表明,虽然束状短纤维的抗拉强度明显低于加捻纤维绳,但被加工成连续预浸带之后,其在拉伸强度、刚度和浸渍效果上表现出显著优势。应用于缠绕成型时,短纤维束增强的预浸带(纤维质量分数为40%)在层间熔合效果、表面平整度和环刚度等方面显示出优势,环刚度值为13.61kN/m2,高于纤维绳预浸带缠绕环的140.52%。(3)竹纤维/线性低密度聚乙烯(LLDPE)预浸带的研究采用上述方法制备竹纤维/LLDPE预浸带,研究了构建柔性界面的方法和机理。本章合成一种硅烷基柔性大分子改性剂(γ-APS-PAEE),通过化学键合(Si-O-纤维素)以及良好的分子间相容性桥接了竹纤维束与LLDPE,在竹纤维束与LLDPE间构建起柔性界面(γ-APS-PAEE改性浓度为3%)。扫描电子显微镜(SEM)揭示了单根竹纤维束从LLDPE基体中拔出的剪切断裂行为。γ-APS-PAEE改性使BF与LLDPE间的界面剪切强度提高了 82.71%,预浸带在动态拉伸载荷下表现出较高的储存模量及损耗模量。与传统的乙烯基三乙氧基硅烷(C2H3Si(OC2H5)3)和γ-氨丙基三乙氧基硅烷(NH2C3H6Si(OC2H5)3)改性相比,所构建的新型柔性界面对竹纤维束/LLDPE预浸带(质量分数为30:70)起到了增强与增韧作用,使拉伸强度提高了 20.63%-36.12%,冲击韧性提高了 46.33%-78.97%,断裂伸长率提高了 24.59%-72.52%,断裂功提高了104.62%。(4)三种天然纤维预浸带制备方法的优化及其缠绕性能研究基于前期的研究结果,采用柔性大分子改性剂(γ-APS-PAEE)对三种天然纤维束进行表面处理,引入高密度聚乙烯(HDPE),重点研究三种天然纤维预浸带的缠绕性能。结果表明,剑麻长纤维束在预浸带中的最佳用量为50wt%,黄麻及竹短纤维束的最佳用量为40wt%。添加HDPE基质后,预浸带表层的LLDPE基质起到层间粘结剂作用,在较低温度下熔化;芯层HDPE保持一定拉伸强度,实现缠绕成型。当LLDPE:HDPE=1:4时,三种纤维预浸带的断裂伸长率比HDPE基预浸带提高了 72.73%-82.20%,冲击强度提高了 20.21%-33.43%,耐受缠绕张力提高了 99.02%-139.91%。经γ-APS-PAEE改性,三种天然纤维预浸带在保持原始断裂伸长率的同时,抗拉强度进一步提升了 65.52%-85.71%。优化后,剑麻、黄麻及竹纤维束预浸带缠绕管(公称外径:76mm,壁厚:4.3mm)的公称压力计算值分别达1.06MPa,0.84MPa和0.73MPa,其中前两种预浸带缠绕管分别符合GB/T 13663.1-2017标准(给水用聚乙烯PE管材)中规定的PE100(1.00MPa)和PE80(0.80MPa)级管材指标;三种天然纤维预浸带环向缠绕复合材料的环向抗拉强度分别为101.52MPa,80.03MPa和66.50MPa;短期耐静液压强度计算值分别达12.18MPa,9.60MPa和7.98MPa;环刚度分别为34.96kN/m2,29.55kN/m2和27.64kN/m2;环刚度等级均高于S3级。