类水滑石/氧化石墨烯复合催化剂的构建及其NO_x存储再还原性能研究

来源 :北京林业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chuanqi2009444
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控制贫油燃烧机动车尾气中氮氧化物(NOx)的排放是减缓大气污染日趋恶化的重要手段。NOx存储再还原(NSR)催化剂由于其操作原理非常适用于贫油燃烧机动车移动源而受到广泛关注。目前,以类水滑石(LDHs)为前驱体合成的金属氧化物型NSR催化剂成为研究热点,然而其存储效果及循环稳定性仍有待提升。因此本论文通过将类水滑石与氧化石墨烯复合,构建出存储性能和稳定性更好的NSR催化剂。本论文首先采用静电自组装法合成类水滑石/氧化石墨烯复合材料(LDO/GO)。优化实验条件后确定LDO/GO在锻烧温度400℃,吸附温度300℃,气体流量100 mL min-1和LDHs剥离浓度为1 g L-1时具有最佳NOx存储性能,与单纯的LDHs相比,NOx存储量由0.175 mmol g-1提升至0.314 mmol g-1。另外,采用更为简便快捷的水热直接合成法合成类水滑石/还原氧化石墨烯复合材料(LDOH/rGO),其存储性能进一步提升至0.610 mmol g-1。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等表征方法确定其结构、形貌和复合形式,结果表明GO的引入可以达到减弱LDO团聚的目的,从而增大复合材料的比表面积,以致于更多的活性点位的暴露出来,使复合材料具有更优的NOx存储性能。本论文还分别对LDO/GO和LDOH/rGO复合材料进一步改性:通过负载Pt进一步加速NO的氧化进程和富燃阶段的还原过程,通过负载K2CO3进一步提高复合氧化物的活性和碱性,从而提高催化剂的活性。结果表明,当K2CO3负载量为10 wt%、Pt 负载量为 2 wt%时,同时负载 Pt 和 K2CO3 的 LDOH/rGO(简称 2Pt/10K/LDOH/rGO)具有最佳NOx存储性能,其存储量高达1.12 mmol g-1。XRD、X射线光电子能谱(XPS)、SEM和高倍透射电子显微镜(HR-TEM)等表征确定负载后Pt和K2CO3的结构、形貌和存在形式。另外,考察H20(g)对2Pt/10K/LDOH/rGO催化剂的影响程度,结果表明:5%H20(g)对2Pt/10K/LDOH/rGO催化剂存储NOx效果影响较小。最后,对2Pt/10K/LDOH/rGO催化剂进行存储再还原循环测试显示,在经过8次存储再还原循环测试后,2Pt/10K/LDOH/rGO催化剂仍有较高的性能,表明该催化剂具有较好的循环稳定性,其最终的NOx去除率为78.40%。
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