垂直声子振动与电子态的耦合作用对II型二维半导体异质结的激发电荷层间转移与复合具有重要的影响。然而,电声子耦合产生的条件,以及耦合作用对体系电子结构和激发电荷层间转移与复合的影响机制仍然不清楚,严重阻碍了激发电荷层间的高效分离。本文采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法和非绝热分子动力学计算,研究不同界面堆叠构型的Mo SSe/WTe Se、Mo SSe/WS2异质双层的电子结构、振动结构、电声子耦合及其对激发电荷层间转移与复合的影响。主要的研究内容包括以下两方面:1.垂直声子振动对Mo SSe/WTe Se异质双层的电子结构影响的研究。主要内容与结果包括:首先,体系四种不同堆叠构型具有不同的层间带隙,但均表现出II型能带对齐关系。其次,计算能量最稳定的Te-Se构型的振动结构,发现平面和垂直声子模式的振动分布均表现出一定的空间局域特性。最后,进一步研究了频率为425、339、225和204 cm-1四种声子模式对Te-Se构型的影响,结果表明激发垂直声子振动能引起界面距离、层内带隙及跃迁偶极矩的显著变化,而且这种变化与电子态和声子振动的空间局域性密切相关。2.垂直声子振动对Mo SSe/WS2异质双层的激发电荷转移与复合调控的研究。主要内容与结果包括:通过改变界面堆叠构型来调节垂直声子运动的空间分布,有效地增强和抑制垂直声子振动与电子态之间的相互作用。对于S-S堆叠构型,垂直声子振动离域在Mo SSe和WS2层上。因此,空间高度重叠性使垂直声子振动可以同时与激发电荷转移的初末态发生耦合,导致快速的激发电荷层间转移与复合。在S-Se构型中,垂直声子振动局域在Mo SSe层上,分布在WS2层上可以忽略。因此,由于空间离域性,局域在Mo SSe的声子振动不能同时与局域的施主和受主电子态相耦合,使声子振动对激发电荷转移与复合的影响很小。不仅如此,在S-S构型中,离域的垂直声子振动还增大界面原子振动速率、降低激发电荷转移的初末态能量差、减小界面距离,因此进一步加快界面电荷转移与复合。不同的是,在S-Se构型中,局域的垂直声子振动对界面原子的速度、初末态能量差和界面距离的影响较小,因此对层间电荷转移与复合影响可以忽略。本工作为理解过渡金属硫族化合物异质双层的电子结构、振动结构和电声子耦合提供了理论基础,同时为利用声子振动调控过渡金属硫族化合物异质双层的电子结构,提高激发电荷的层间分离效率提供理论参考。