网络互穿结构复合材料是近年来成为国内外研究的热点之一,该复合材料的各相具有独立的三维空间连续网络结构,能保留每一种组成相自身的特性,在此基础上能制备出具有更多功能的复合材料。复合材料的综合性能可以由基体、增强体决定外,还受到基体相与增强体之间界面结合情况的影响。因此,本文通过运用成熟的注塑工艺制备出了铝∕聚甲醛三维互穿复合材料,并在探明复合材料界面结合机理的基础上界面进行了优化设计,可对复合材料力学性能进行有效调控。研究结果对于铝/聚甲醛网络互穿复合材料的界面与性能的研究以及该新型材料的后续开发提供了重要的理论依据与基础。本文以铝和聚甲醛为主要原料,采用注塑成型工艺制备了铝∕聚甲醛三维互穿复合材料,研究了铝表面经偶联剂KH550处理后对Al表面的改性机理、KH550与聚甲醛的结合情况、以及KH550处理对铝∕聚甲醛三维互穿复合材料力学性能的影响。并结合原子、电子尺度的第一性原理计算探讨了KH550对Al表面的改性机理,以及Al与POM的微观界面结合行为,期望能构建起包含界面结合强度与复合材料力学性能在内的相关模型。同时,采用傅立叶变换红外光谱仪（FT-IR）研究了改性后铝表面的结构变化以及复合材料的界面结合情况。系统研究了经硅烷偶联剂表面改性对复合材料力学性能的影响及规律。为探明Al/POM复合材料的界面结合行为,首先采用第一性原理计算方法研究了Al晶体的基本物性;由于纯Al在大气环境下容易与空气中的H₂O和O₂发生反应,因此,进一步研究了H₂O和O₂在Al表面的吸附与解离机理,结果表明:H2O稳定吸附在Al（111）表面的top位,但O₂在Al（111）表面吸附时会发生自动解离,且解离后的O原子稳定吸附在Al（111）表面的fcc位;此外,H₂O的解离行为在预吸附了O原子的表面更容易进行,也更容易在其表面形成羟基。在明确Al基本物性及H₂O、O₂分子与Al表面反应机制基础上,利用第一性原理计算方法进一步考察了铝/聚甲醛复合材料界面的微观结合机理,研究表明:铝表面因为有了羟基,使硅醇在其表面经历由物理吸附转变为化学吸附的过程,硅醇与Al表面的界面结合强度得到有效提高;通过分析体系的电子结构,获得在Al表面羟基改善硅醇的主要原因,是羟基与硅醇中的O（s）（p）轨道电子相互作用的结果;而POM与硅醇的结合是由于硅烷偶联剂的存在,使金属基体润湿性变好,使熔融状态的聚合物POM自动在铝表面充分展开,从而实现界面的有效结合。基于力学性能、FT-IR实验检测结果,分析了界面结合状态对体系力学性能的影响机理,很好地解释了界面强度对复合材料力学性能的影响。建立了界面结合情况与金属基复合材料力学性能的内在联系。本文研究结果将为金属∕聚合物复合材料的界面设计及性能优化提供重要指导。