中温原位催化还原NO_x催化剂的制备及性能研究

来源 :哈尔滨工程大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yuanyuan814606754
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本文采用浸渍法分别制备了以堇青石蜂窝陶瓷为载体,以Cu、Cu-Ni、Cu-Ag、Cu-La、Cu-Ce、Cu-Ni-Co、Cu-Ni-Ag、Cu-Ni-La、Cu-Ni-Ce为活性组分的催化剂。采用程序升温法,利用固定床流动化反应评价系统评价各个催化剂选择催化还原NOx的催化活性,评价结果表明:由1mol·dm-3Cu(NO32、Ni(NO32和0.1mol·dm-3Ce(NO33制备的Cu、Cu-Ni、Cu-Ce、Cu-Ni-Ce催化活性都较高,所以选择这几个催化剂作为一个表征的系列,对其物相组成结构、催化还原能力、比表面积及孔径分布等进行测试分析比较。 负载在蜂窝陶瓷上的铜作为催化还原NOx的催化剂有一定的催化活性。Cu-Ni的催化活性在整个考察范围内高于铜催化剂,尤其是低温时较明显。稀土金属镧、铈可以在一定程度上提高低浓度Cu(NO32制备的Cu催化剂的活性,降低了高浓度浸渍液制备的铜催化剂的活性。与稀土金属相反金属银能改性高浓度而降低低浓度Cu(NO32制备的铜催化剂的活性。在Cu-Ni催化剂基础上添加钴、银后活性普遍降低。稀土金属镧、铈能在一定程度上提高1mol·dm-3浸渍液制备的Cu-Ni催化剂的催化活性,但与镧相比铈更能提高Cu-Ni的活性。 在所考察的催化剂中,由1mol·dm-3Cu(NO32、Ni(NO32和0.1mol·dm-3Ce(NO33制备的Cu-Ni-Ce催化活性最高,使得NOx的最高转化率将近70%,温度范围最宽,在150~350℃范围内催化活性都较高。活性的高低不仅与活性组分的类别有关,而且与活性组分的负载量有关,但不是负载量越大越好。它还受到载体本身性质、活性组分在载体上的分散度以及活性组分之间协调性的影响。 在催化还原反应过程中,铜物种主要以氧化铜和氧化亚铜存在。铜、镍
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