【摘 要】
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目前新能源技术蓬勃发展,但是以石油为基础的内燃机还将主导约25到30年,仍有进一步研究的重要价值。由于发动机技术的不断进步,内燃机燃烧产生的废热减少,使得机动车尾气温度降低,导致未来的机动车尾气处理催化剂的运行温度比目前要降低100°C左右。同时,近年来我国的机动车污染物排放标准的要求不断提高,给尾气处理催化剂设计提出了新的要求。自上世纪70年代机动车尾气处理催化剂普及之后,由于低温下催化剂无活性
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目前新能源技术蓬勃发展,但是以石油为基础的内燃机还将主导约25到30年,仍有进一步研究的重要价值。由于发动机技术的不断进步,内燃机燃烧产生的废热减少,使得机动车尾气温度降低,导致未来的机动车尾气处理催化剂的运行温度比目前要降低100°C左右。同时,近年来我国的机动车污染物排放标准的要求不断提高,给尾气处理催化剂设计提出了新的要求。自上世纪70年代机动车尾气处理催化剂普及之后,由于低温下催化剂无活性,尾气污染物的排放主要发生在机动车冷启动阶段,占总排放量的90%以上。所以,在成本可控的基础上,开发低温高活性的尾气处理催化剂有迫切的市场需求。又由于,发动机在高负载工况条件下,会产生高温或者局部极高温度,这就要求尾气处理催化剂同时具有优良的高温稳定性。因此,开发低温高活性、高温高稳定的新型机动车尾气处理催化剂是近年来的研究热点。从催化剂设计的角度看,低温活泼的催化活性位点往往难以在高温稳定,高温稳定的催化活性位点往往低温活性较低,二者相悖,难以兼顾。实际应用中,通常采取增加贵金属（Pt、Rh、Pd等）用量的方法加以解决,但成本较高。本论文选取尾气处理中最重要的反应之一（CO氧化反应）,采取了以下研究思路,力求推动这一难题的解决:首先,利用高度分散的贵金属Pt和载体Ce O2间强相互作用将催化剂稳定,保证催化剂的高温稳定性;其后,在此基础上,加入第二种低温活性较高的组分Ag,提高催化剂的低温活性。如此,可以初步设计出兼具活性和稳定性的CO氧化催化剂。具体研究结果如下:1.反应测试结果表明,Ag/Ce O2催化剂具有较好的低温CO氧化活性,反应遵循Eley-Rideal机理,即O2吸附在催化剂表面Ag附近的氧空位上形成活性氧物种,与气相CO直接反应生成CO2。但Ag/Ce O2中金属与载体间相互作用较弱,高温处理后Ag颗粒团聚长大,反应活性中心Ag-O键减少;另外,载体结晶度变高导致比表面积降低,催化剂表面缺陷位减少,导致低温活性降低。2.Ag/Pt-Ce O2催化剂具有较好的低温CO氧化活性和高温稳定性。研究结果证实:Pt与载体Ce O2间存在着强金属载体相互作用（SMSI）,形成的Pt-O-Ce键可以在高温下稳定Ce O2。在Pt-Ce O2上,反应遵循Langmuir-Hin Shelwood机理,CO和O2在Pt位点上竞争吸附。Ag的加入形成了高反应活性的Ag-O键,改变了Pt-Ce O2上CO的吸附过程。与Ag/Ce O2不同的是,在Ag/Pt-Ce O2催化剂上反应遵循Mars-van Krevelen机理,CO吸附在催化剂表面的Pt位点上,与Pt附近氧空位吸附的O2反应生成CO2,降低了反应的能垒,使催化剂具有低温下的CO氧化活性。不同于传统思路致力于不断提高贵金属位点的催化活性,本论文利用高度分散的Pt与载体间的SMSI来稳定催化剂,其后引入过渡金属Ag来提高催化剂的低温活性。本论文的研究策略使催化剂同时具有了较好的低温活性和高温稳定性,减少了贵金属的用量,降低了成本,也为开发稳定且活泼的新型氧化催化剂提供了新的思路和基础。
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