【摘 要】
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3～5μm和8～12μm的中远红外激光在分子光谱、遥感、自由通信和环境监测等工业和民用领域具有重要的应用价值。利用非线性光学晶体的频率转换技术,如:光参量振荡、光参量放大等,是固体激光器产生中远红外相干光的有效途径。本论文以设计合成新型中远红外非线性光学晶体为目标,通过将氧化物和硫属化合物结合,设计、合成4种具有非中心对称结构且能表现非线性光学效应的氧硫属化合物新晶体。并获得了它们的小尺寸单晶,通
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3～5μm和8～12μm的中远红外激光在分子光谱、遥感、自由通信和环境监测等工业和民用领域具有重要的应用价值。利用非线性光学晶体的频率转换技术,如:光参量振荡、光参量放大等,是固体激光器产生中远红外相干光的有效途径。本论文以设计合成新型中远红外非线性光学晶体为目标,通过将氧化物和硫属化合物结合,设计、合成4种具有非中心对称结构且能表现非线性光学效应的氧硫属化合物新晶体。并获得了它们的小尺寸单晶,通过单晶衍射确定了它们的晶体结构。进一步地对它们的光学性质、非线性光学性质及热学性质等进行了系统研究。具体包括:1.Sr2Zn Sn2OS6和Ba2Zn Sn2OS6:两例具有黄长石结构的新型氧-硫属化合物;以经典的黄长石结构A2BC2O7（A=Ba,Sr;B=Zn,Cd,Hg;C=Ga,Si,Ge）为结构模板,通过使用硫元素部分取代结构中的氧元素,同时,引入较重的Sn元素,成功合成出Sr2Zn Sn2OS6和Ba2Zn Sn2OS6两例新型的氧硫化物。它们均结晶于非中心对称的P 4 21m空间群,紫外-漫反射光谱测试表明:Sr2Zn Sn2OS6和Ba2Zn Sn2OS6具有较大的光学带隙,分别为3.52和3.50 e V;红外光谱的测试表明:它们具有宽的透过范围（3.5～15.5μm）;并且它们的倍频响应分别是0.6和0.7倍Ag Ga S2,在波长为2090 nm的激光下可实现I类相位匹配,是2种潜在的中远红外非线性光学晶体材料。2.Sr3Sn（CO3）OSe3:首例包含平面CO3的多阴离子复合氧-硫属化合物;通过在氧-硫体系中进一步引入具有平面构型的CO3基团,成功设计、合成出了首例结构中同时含有四面体基元和平面构型基元的氧-硫属化合物——Sr3Sn（CO3）OSe3。该化合物也结晶于非中心对称的Pmn21空间群,且化合物能表现较宽的光学带隙（3.46 e V）和合适的双折射率（0.13@2090 nm）。为新型红外非线性光学晶体的结构设计提供了新的材料体系。3.其它化合物的合成与结构,性能的研究。在以上的研究工作中,我们还获得了一些其它新晶体,包括:中心对称的氧硫化物Ba Ge2O3S2和非中心对称结构的硫化物Ba Zn Ge S4。其中,Ba Zn Ge S4结晶于Fdd2空间群,可表现非线性光学性质,是潜在的中红外非线性光学晶体。Ba Ge2O3S2虽然结晶于中心对称空间群,不能表现非线性光学性质,但该类氧硫化物目前研究较少,对它的结构、性能及构效关系的研究,将有助于人们对该类化合物的认识。
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