【摘 要】
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大气颗粒物与大气化学成分的多相反应这一课题属于前沿课题。大气颗粒物在大气化学中起着重要作用,为大气物种的非均相转化提供了重要通道。大气颗粒物的化学成分受其来源影响
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大气颗粒物与大气化学成分的多相反应这一课题属于前沿课题。大气颗粒物在大气化学中起着重要作用,为大气物种的非均相转化提供了重要通道。大气颗粒物的化学成分受其来源影响,因此,对大气颗粒物表面非均相反应和机理的研究应该与大气污染源相结合。 本论文以怀特池为多相反应的静态反应体系,以FTIR红外监测为主要研究手段,在有氧的条件下,研究了SO2在典型气溶胶氧化物(CaO、MgO、Al2O3、TiO2),各源尘颗粒物及其模拟氧化物上的多相反应,用XPS确认了反应产物,并就反应进行拟合得到其反应动力学数据,笔者进一步探讨了反应机理,得到催化剂表面OH-,O2-和吸附态[O]对催化氧化的重要影响。 本文结论如下: 1.在有O2存在下,SO2在CaO、硅酸盐水泥、冶金尘、建筑尘及其模拟氧化物表面发生了吸附及催化氧化反应,反应产物为SO32-和SO42-; 2.在实验中选用的土壤尘和道路尘对SO2没有催化氧化的能力; 3.在实验选用的CaO、硅酸盐水泥、冶金尘、建筑尘及其模拟氧化物中,吸附催化氧化SO2生成SO32-和SO42-的活性顺序为硅酸盐水泥>模拟氧化物B1>CaO>建筑尘>模拟氧化物Al>冶金尘; 4.在O2存在条件下,SO2在颗粒物表面的反应动力学规律基本符合一级反应; 5.SO2首先在氧化物表面发生吸附反应生成SO32-,再进一步催化氧化生成SO42-。其转化程度取决于氧化物及其表面特征,如氧化物的碱性、氧化物表面的OH-,O2-和吸附态[O]等因素,其中氧化物表面吸附态的[O]和[O2-]可能
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