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一氧化碳作为主要的空气污染物,主要来自汽车尾气排放和其他化石燃料的燃烧。一氧化碳在空气中通过消耗臭氧或其中间体光氧化为二氧化碳,这一过程将会影响到臭氧层的形成,而臭氧层对保护地球生命体免于紫外线辐射造成的伤害有很大的作用。因此低温消除一氧化碳对环境保护有很重要的意义。近年来,CeO2由于其高的存储一释放氧的能力和良好的低温还原能力而受到了广泛的关注。在CeO2中掺杂二价或三价离子能增加其空位氧的浓度和提高其热稳定性。近年来科研人员对CuO/CeO2催化剂的研究比较多。有研究表明,Co加入到贵金属催化剂(Pt/SiO2,Au/SiO2)中可以提高其催化活性。
本研究采用共沉淀法和浸渍法制备出一系列Cu-Co-Ce-O纳米粉体催化剂。运用XRD、FT-IR、BET、H2-TPR、XPS等手段对制备的样品进行了表征,利用微反-色谱装置评价了其CO催化氧化性能。系统研究了不同Cu/Co和Co/Ce原子比、不同焙烧温度、不同焙烧时间对催化剂催化活性的影响,并做了相关的寿命实验。主要研究内容和结论如下:
一、共沉淀法制备Cu-Co-Ce-O催化剂的表征和催化性能研究
以Cu(NO3)3·3H2O,Co(CH3CO2)2·4H2O,Ce(NO3)3·6H2O为原料,以Na3CO3为沉淀剂,利用共沉淀法制备了Cu-Co-Ce-O纳米粉体催化剂。讨论了不同Cu/Co原子比,不同焙烧温度对催化剂催化活性的影响。结果表明Cu/Co原子比对催化剂的催化活性影响很大。当Cu/Co原子比为2/3时,催化剂表现出最好的催化活性。可能是由于铜、钴、铈三物种之间的相互协同作用可以弱化表面Cu-O键和Co-O键,从而有助于表面氧的传输而提升催化剂的催化活性。当Cu/Co原子比为2/3时,这种相互协同作用达到最大。同时选择合适的焙烧温度是获得高催化活性催化剂的一种手段。钴的加入使得Cu0.4Co0.6Ce4催化剂的催化活性和热稳定性都高于Cu1Ce4催化剂。
二、浸渍法制备Cu-Co-Ce-O催化剂的表征和催化性能研究
通过热分解法制备了二氧化铈纳米粉体,将其作为载体,采用浸渍法制备了一系列Cu-Co-Ce-O催化剂。考察了不同Co/Ce原子比,不同焙烧温度,不同焙烧时间对催化剂CO催化性能的影响。研究结果表明Co/Ce原子比对Cu-Co-Ce-O催化剂的活性影响很大,当Co/Ce原子比为1/1时,催化剂的活性最好。高分散的CuO对催化剂的催化活性起着很重要的作用。在温度低于800℃时,温度对催化剂的催化活性影响不大。焙烧时间对催化剂的催化活性有影响,存在最佳焙烧时间。