锂离子电池拥有高能量密度、高开路电压和低自放电率等诸多优点,使其在当今诸多电子设备上得以广泛应用。作为目前最有潜力的储能技术之一,它还被寄希望在更广泛领域内得到更好的应用,例如电动汽车。目前,锂离子电池中的多场耦合问题,尤其是力学-电化学耦合问题,得到了科研工作者的广泛关注。在本文中,作者对锂离子电池中一些至关重要同时又与力学密切相关的问题进行了探讨,主要包括:活性层与集流体之间的界面分层、在活性材料表面受应力影响的电化学反应,以及同时考虑扩散诱导应力和总充电时间的充电方法优化。活性层与集流体之间的界面分层现象是影响电极稳定性的关键问题。分层可能导致电流的改变以及活性材料的脱离,因此应当设法避免。在本文中,作者探讨了分层起始时间、充电状态或放电深度,以及避免分层的特征尺寸,这些参量对于如何设计避免锂离子电池电极的分层尤为重要。作者基于内聚力模型,通过理论推导得到了分层起始时间、充电状态或放电深度,以及电极特征尺寸。结果显示,负极在电池充电时的分层由Ⅱ型主导,而在放电时由Ⅰ型主导。而对于正极,Ⅰ型和Ⅱ型分层均可能在电池充电时出现。当电化学载荷因子非常大时,Ⅰ型分层可能出现,而此时,对于给定的电化学载荷因子,电极存在一个最优尺寸。而Ⅱ型分层起始的充电状态则与电化学载荷因子无关,但是可以通过减小无量纲半径的方式显著延后。若分层模式由Ⅱ型主导,则存在避免分层的电极特征尺寸。作者通过推导特征尺寸的表达式,发现其与界面延展性成正比而与最大体应变成反比。相较于锂化硅,锂离子电池中常见的集流体材料,铜和铝,均拥有较高的杨氏模量,并且在大量研究中被假设为刚性基体。因此,本文作者基于内聚力模型和刚性基体假设,建立了用于分析电极分层过程的解析模型。与半解析方法或者有限元方法不同,本文作者提出的解析方法不再需要对控制方程进行离散,而是直接对微分方程进行求解。结果表明,对于铜和铝集流体,刚性基体假设仅带来非常微弱的误差。此外,作者利用弱界面假设以及忽略径向浓度梯度,进一步得到了一个非常简洁的分层演化方程。此简化结果具有可接受的精度,对理解和预测界面分层现象有很好的指导意义。锂离子电池在充放电循环中出现的电压滞后现象会导致充放电效率降低、能量损耗、热生成以及电池难以控制等等。本文中,作者将通过实验和理论结合论证应力在锂离子电池电压滞后现象中所扮演的重要角色。本文通过对描述电化学动力学的Butler–Volmer方程进行修正,将应力的影响引入锂离子电池中的电化学反应。本文发现,在活性材料表面的压应力会阻碍锂化过程,由此会需要额外的过电势来克服由应力引起的反应能垒。根据理论推导发现,锂化和脱锂化过程的静水应力之差,与电压滞后曲线的电压间隙大小成线性关系,这在开路和恒流情况下均成立。本文由理论预测得到的硅薄膜电极的过电势,与实验数据相吻合。此外,电极中的扩散诱导应力与充放电操作密切相关。针对两阶段充电和三阶段充电方法,本文展示了如何通过考虑扩散诱导应力和总充电时间之间的平衡来设计充电策略。对于两阶段充电方法,当在活性材料表面的锂浓度达到极限时从恒流操作切换成恒压操作,可以使应力最小而不增加总充电时间。对于三阶段充电,作者提出了一种先大电流恒流,而后小电流恒流,最终恒压的方法。在开始阶段采用大电流恒流,不仅可以明显的加速充电,还可以控制应力。若合理设计大电流阶段的电流大小和持续时间,则最大应力不会增加,以此可以达到加速充电但不增加力学损伤的目的。