论文部分内容阅读
过去20年,我国能源消费总量持续增长,但能源利用率仅为30%左右。热电转换技术可以将废热直接转换成电能,不但可以提高能源利用率,还可以缓解环境污染。衡量热电转换效率的技术指标是热电系数值。传统块体结构的热电系数值偏低,而低维纳米结构因量子尺寸效应而具有较高的热电系数值,因而极可能被集成到下一代微纳电子和能量转换设备中。一方面,随微纳电子设备的高度集成化,对应的热功率密度越来越大,导致设备的可靠性和性能降低;另一方面,当今世界面临的能源短缺、环境污染等问题日益严重,但大部分能量都以“废热”的方式浪费到大气中。因此,在工程热物理与能源利用领域,研究低维纳米结构的热电输运性质在理论和应用两个方面具有重要的指导意义,并引发了人们广泛的关注。这方面的研究不仅能指导我们解决目前困扰微纳器件发展的散热问题,还为能源的高效利用、设计和构造可实现热输运调控的声子器件提供了理论指导。本文基于第一性原理计算,运用非平衡格林函数(NEGF)方法,预测了两种低维纳米系统(纳米带、纳米片)的热电输运和热学性质。本文的主要内容如下:1.基于紧束缚近似模型和NEGF方法,研究了含边缘缺陷结构锗烯纳米带(GeNRs)中的热电输运性质及其电场调控。对完美GeNRs,随纳米带带宽增加,最大的热电系数值(ZT)单调减小而声子热导率线性增加;对包含缺陷结构GeNRs,最大的ZT随纵向缺陷数目增加而单调增加,热导率随纵向缺陷数目增加单调减小。与ZGeNRs相比,AGeNRs的塞贝克系数更高、声子热导率更低,因而具有更好的热电性能。此外,在外加电场作用下,完美GeNRs的热电性能提高,而含缺陷结构GeNRs的热电性能降低。基于理论研究,GeNRs的热电性能可通过调控缺陷数目、几何尺寸及外加电场得到极大提高,从而为GeNRs在热电领域的应用提供理论指导。2.结合第一性原理计算与NEGF方法,研究了黑磷烯纳米片中的弹道热输运性质以及应变对其热学性质的调控。对于完美的黑磷烯纳米片,研究发现其声子热导率的各向异性达到1.75。在温度高于德拜温度的条件下,完美黑磷烯纳米片的声子热导率与T1成正比;对施加单轴应变的黑磷烯纳米片,其声子谱中存在一定的虚频且声子带隙随应变大小不同而不同,这说明声子热输运可以通过应变进行调控。基于应变条件下的声子谱,计算了其对应的自由能、熵、比热容,结果表明单轴应变可以调控磷烯纳米片的自由能、熵、比热容等热学性质,这能够指导设计与制备磷烯基微纳声子器件。