【摘 要】
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本文以合成高性能过渡金属硫化物柔性薄膜电极材料为目标,利用简单的合成路径,在表面纯化的碳纳米管薄膜上成功制备了硫化物电极材料,通过调节合成条件,实现了对硫化物电极材料的结构和形貌控制,重点研究不同微观结构的形成机理,探究材料结构与电化学性能的构效关系,为研制新型高性能硫化物电极材料提供理论基础。主要结论如下,1.采用了一步水热反应,通过改变水热反应时间、温度和Co:Mo比例,在碳纳米管压制成的薄膜
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本文以合成高性能过渡金属硫化物柔性薄膜电极材料为目标,利用简单的合成路径,在表面纯化的碳纳米管薄膜上成功制备了硫化物电极材料,通过调节合成条件,实现了对硫化物电极材料的结构和形貌控制,重点研究不同微观结构的形成机理,探究材料结构与电化学性能的构效关系,为研制新型高性能硫化物电极材料提供理论基础。主要结论如下,1.采用了一步水热反应,通过改变水热反应时间、温度和Co:Mo比例,在碳纳米管压制成的薄膜（CMF）表面生成了一种Co、Mo和S混合均匀的新型均相化合物Co2Mo S4,获得了自支撑柔性电极材料。通过一系列测试表征,得出最佳实验条件为Co:Mo=3:1时,160℃水热20 h,产物Co2Mo S4在表面纯化的CMF上呈不规则团聚的颗粒状,平均粒径大约为92.8 nm,其中Co具有类似于金属Co的结合能。复合Co2Mo S4/CMF的电阻率比原始CMF有所提升。通过计算其价带谱发现,其电子跃迁带隙较小,且表面具有许多易于转移的电子。2.对Co2Mo S4/CMF电极材料进行了HER、OER和全水解测试,发现该电极材料在1.0 M KOH溶液中,10 m A cm-2电流密度下进行HER、OER和全水解所需的过电势分别为87 m V,200 m V和1.46 V,具有较高的内在活性。24 h长循环过程中只有微弱的性能衰减。该催化剂在同类硫化物催化剂中表现优异,主要源于Co~0提升了导电率,优化了其电子结构。3.通过密度泛函理论计算了Co S1.097,Mo S2和Co2Mo S4的晶体结构,电子性质和吸附能。其中Co S1.097和Co2Mo S4的带隙能为0 e V,表明它们具有类似金属导体的性质,而Mo S2的带隙能为1.439 e V,表现出明显的半导体性质。分析这三种物质的态密度图,Co2Mo S4的d带中心最偏向于费米能级,且具有最多电子,根据“d带中心理论”,Co2Mo S4具有最佳的吸脱附能。通过计算各个电子转移步骤,发现Co2Mo S4对于HER反应能垒为-0.12 e V,OER反应的限速能垒为Metal-O转变为Metal-OOH,需要的外加电势为0.43 e V,比起Co S1.097和Mo S2的HER和OER反应能垒都要小得多。
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