【摘 要】
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纳米金属氧化物是一类重要的催化剂,膜技术制备纳米颗粒是近年来的研究热点之一。以微滤膜或超滤膜为分散介质,在压差作用下,溶液透过膜孔被分散到另一相中,通过此法制备的纳
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纳米金属氧化物是一类重要的催化剂,膜技术制备纳米颗粒是近年来的研究热点之一。以微滤膜或超滤膜为分散介质,在压差作用下,溶液透过膜孔被分散到另一相中,通过此法制备的纳米颗粒,分散均匀,粒径可控,与传统方法相比优势明显。首先,本文通过化学均相沉淀法、浸没式中空纤维超滤(UF)膜法及管壳式中空纤维UF膜法制备了纳米氧化铜(CuO)催化剂。考察了不同制备方法及催化剂合成条件如温度、反应物摩尔比等对CuO的结构及催化氧化异丙苯性能的影响;结果发现,膜法制备的CuO粒径更小、比表面积更大、催化活性(以过氧化氢异丙苯(CHP)产率衡量)最高。另外,确定了管壳式中空纤维UF膜法制备纳米氧化铜催化剂的最佳制备条件。其次,通过管壳式中空纤维UF膜法制备了基于CuO的复合型及复配型催化剂并研究了其对异丙苯的催化性能(催化活性和选择性)。结果表明:复合型催化剂ZnO-CuO在制备过程中两组份间发生了协同作用,得到的催化剂粒径小,比表面积大,分散性好,催化性能优于复配型催化剂ZnO/CuO;ZnO的加入使得复合催化剂的选择性明显提高,且最佳的ZnO含量为25 wt.%。最后,以管壳式中空纤维UF膜法制备的复合型催化剂25%ZnO-75%CuO催化异丙苯,考察了催化条件对其催化性能的影响。结果表明:在温度为90℃,ZnO-CuO用量为8-9g/L,空气流量为700mL/min时, CHP产率达到38.74%,反应选择性超过84%。研究结果表明,管壳式UF膜法CuO与化学沉淀法CuO相比,CHP产率提高40%以上;管壳式UF膜法25%ZnO-75%CuO的选择性比管壳式UF膜法CuO高12%以上,CHP产率也略有增加,并且可再生重复使用。
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