镧基钙钛矿催化CO氧化的实验与机理研究

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化石燃料生产利用过程中产生的CO能够在大气环境中稳定存在,对人体健康和环境存在着严重危害。将CO氧化为无毒的CO2被认为是一种高效、可行的CO脱除技术。目前已有的商业催化剂通常为铂、铑、钯等贵金属催化剂,但是存在成本昂贵、热稳定性差等问题。本文开发了廉价、高效、热稳定性较好的钙钛矿催化剂,从微观水平揭示了CO与催化剂表面的反应机理,为镧基钙钛矿在CO催化氧化领域的应用提供理论依据。采用溶胶凝胶法制备了一系列LaBO3(B=Co、Mn、Fe)和La Co1-xB’xO3(B’=Ni、Zn、Cr)钙钛矿型催化剂。表征分析结果表明,制备的LaBO3(B=Co、Mn、Fe)催化剂以单一的钙钛矿相存在。Co原子在LaCoO3催化剂表面主要以Co3+的形式存在。扫描电子显微镜(SEM)的分析结果表明,LaCoO3和La Co0.9Ni0.1O3钙钛矿的颗粒尺寸较小(<10μm),并且表面含有许多极细颗粒。固定床实验结果表明,LaCoO3和La Co0.9Ni0.1O3表现出最佳的CO催化氧化活性和较好的热稳定性。通过密度泛函理论计算研究了LaCoO3催化剂表面上CO氧化的微观反应机理。结果表明,CO与O2在LaCoO3催化剂表面上的吸附为化学吸附。CO氧化的过程包括三个基元反应步骤:CO+*→CO*、CO*+O2*→CO2+O*和CO+O*→*+CO2*。其中,CO氧化反应的速控步骤为CO*+O2*→CO2+O*,活化能垒和反应热分别为66.08 k J/mol和-58.44 k J/mol。通过密度泛函理论计算进一步研究了CO与O2在La Co1-xNixO3催化剂表面上的反应机理。结果表明,CO和O2通过化学吸附的方式吸附在La Co1-xNixO3催化剂表面。其中,CO*+O2*→CO2+O*具有最高的活化能垒(17.20 k J/mol),被识别为La Co1-xNixO3催化剂表面上CO氧化的速控步骤。相比于LaCoO3催化剂,La Co1-xNixO3催化剂表面上CO氧化的速控步骤的活化能垒较低。因此,La Co1-xNixO3催化剂具有更高的催化反应活性。
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