放射性Cs⁺是核工业高放废液中半衰期长且难固化的核素。含碱高放废液是碱处理高度酸化的高放液的副产物。本研究以粉煤灰为原料分别以原位水热法合成了NaA型沸石；以碱激发粉煤灰合成了类似于沸石的无定形硅铝凝胶，以该凝胶为前驱体，制得沸石基水合陶瓷。并以合成的NaA型沸石与水合陶瓷粉体探讨对含Cs⁺废液的吸附性能；重点探讨水热固化模拟高碱含铯废液的固铯能力与抗浸出性能。通过X-射线粉末衍射仪和扫描电镜等手段，研究碱对粉煤灰前躯体的水化性能及其反应机理的影响；碱激发粉煤灰胶凝材料的形成机制、结构特性以及对铯吸附的影响规律和相关性能。以原子吸收仪、万能实验机分析固化体粉体对Cs⁺的吸附容量、离子浸出率和固化体抗压抗酸能力。本研究利用丰富的废弃资源粉煤灰直接将Cs⁺在温和条件下固化，这对研究难固化的放射性Cs⁺处理有一定的理论意义及实际应用价值。研究结果表明对Cs⁺的吸附性能NaA>NaP1>方沸石，NaA吸附Cs⁺在298、313、333K温度下的Langmuir饱和吸附容量分别为77.22mg/g、77.74mg/g、78.67mg/g。通过对热力学吉布斯自由能ΔGo、焓变ΔHo和熵变ΔSo的计算得出，对Cs⁺的吸附容量是随温度升高而升高的，且反应是自发进行的。固化体产物物相分析表明：加入NaA沸石对水合陶瓷晶相的影响不是很大，不管是升高温度到180℃还是增加水热时间到24小时，最终产物都是方沸石。激发剂水玻璃模数越低越容易生成方沸石，说明碱含量越高越容易使粉煤灰凝胶、NaA沸石和NaP1沸石转化为方沸石。在不同废液添加量的实验中发现，液固比对水合陶瓷固化体的抗压强度影响很大，在液固比≤0.4时，抗压强度随液固比增大而增强，最高达到25.15MPa，当液固比≥0.5时，抗压强度明显降低。在碱环境中合成的沸石基固化体对酸的抗侵蚀性能不是很好。在HAC-NaAC缓冲溶液介质中，30天的质量损失达8.31%。通过模拟废液固化体的抗浸出实验中看出，Cs⁺的浸出量随合成温度升高和废液掺量的增加而减少，同时还发现合成的水合陶瓷固化体对Sr²⁺的固化更优于Cs⁺，说明本研究合成的沸石基水合陶瓷固化体能有效地固化Sr²⁺和Cs⁺。