随着电子产品向高度集成化、多功能化和小型化方向发展,电子元件或功率器件的封装密度也随之急剧增加。这些电子产品中的热量积聚会导致电子元件过热从而使其可靠性和寿命降低。因此,电子产品的热管理已成为其发展过程中面临的最大问题之一。通过制备高性能热界面材料来解决电子器件的过热问题已成了工业及科研界的共识。本论文在对国内外聚合物基热界面材料的研究现状和存在问题分析后,以填料表面化学性质的调控为手段,研究了填料表面能及填料表面化学性质的精细调控对铝/有机硅热界面材料微观/宏观性能的影响,实现铝/有机硅导热复合材料的界面构建和调控。具体的研究成果如下:（1）尽管填料的表面能已被认为是一个关键参数,但聚合物基热界面材料的综合性能对填料表面能的依赖性特性仍不清楚。针对上述问题,我们揭示了铝的表面能对有机硅/铝热界面材料的热和机械性能的影响。结果表明,降低铝的表面能有利于提高铝填料在有机硅中的分散性,从而改善宏观性能,包括流变性、力学性能和热性。其中粘度可降低77%,断裂伸长率可达154.71%,导热系数也有所提高,热均匀性显著提高,在极端冷热循环条件下,热稳定性提高了近20%。此外,基于热力学预测,提出了一种缠绕机制来解释改性铝和有机硅之间的相互作用。该工作揭示了铝填料表面能对其分散和铝/有机硅导热复合材料的影响机制,为合理设计有机硅热界面材料中填料的表面能提供了有价值的指导。（2）通过使用十二烷基三甲氧基硅烷（DTS）对铝填料进行表面化学处理,通过控制DTS的添加量和反应时间调节DTS在铝填料表面的接枝量,实现了铝填料表面化学性质的精确调控。分析了铝填料表面化学性质的精确调控对其在有机硅基体中的分散及其对所制备热界面材料综合性能的影响。结果表明,铝填料在基体中的分散以及界面状态均随着接枝DTS的量而有明显改善。机械性能表征显示,拉伸强度和断裂伸长率分别提升了212.5%和150%,这是因为DTS的接枝产生了较强的界面相互作用。铝/有机硅热界面材料的韧性随着接枝率的提升而不断增大,提高填料表面DTS接枝率可有效增强铝/有机硅热界面材料的韧性。同时,DTS的接枝因为降低了填料与聚合物基体之间的热阻也使得铝/有机硅热界面材料的热学性能有所提升,并且在高温存储和冷热冲击实验中表现出了较强的稳定性。本工作为有机硅热界面材料中填料的分散和界面相互作用提供了实验和数据参考,建立通过控制填料表面化学状态实现热界面材料性能优化的方法。