Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体及异质结构的物理特性研究

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Ⅳ-Ⅵ族碲化物是指由Ⅳ族的Ge、Sn、Pb元素与Ⅵ族的Te构成的化合物,它们属于窄带隙半导体;Ⅱ-Ⅵ族碲化物则是指由Ⅱ族的Zn、Cd、Hg元素与Ⅵ族的Te构成的化合物半导体。近年来,人们一直关注Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体的拓扑性质和自旋电子学特性,这是因为SnTe、PbTe、PbSnTe、HgTe和HgCdTe等半导体具备较强的自旋轨道耦合作用,所以它们是实现非平庸拓扑相的绝佳材料。从技术角度来说,Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族化合物半导体的生长手段成熟且多样,这意味着人们可以获得研究所需的高质量薄膜和各种异质结构。正是由于上述优势,首个拓扑绝缘体(HgTe/Hg1-xCdxTe量子阱)和拓扑晶体绝缘体(SnTe)都是在Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体或者其异质结构中实现的。另外,HgCdTe和PbSnTe还是十分重要的红外探测器材料。基于以上特点,Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体及其异质结构无论是在基础研究还是在器件应用方面都具有重要的研究价值。本文首先研究了 PbTe、CdTe、ZnTe的外延生长,获得了高质量的薄膜和异质结构样品。通过在PbTe中引入Te反位缺陷,实现了能带反转,然后用ARPES和SdH振荡研究了 PbTe:TePb拓扑晶体绝缘体的性质。接着,利用输运实验研究了Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体异质结构的载流子浓度和迁移率对温度的依赖关系。PbTe/ZnTe界面高迁移率二维电子气(2DEG)的磁阻表现出反弱局域化(WAL)特点。我们通过优化生长条件抑制界面缺陷使范德瓦尔斯(vdW)外延的PbTe/CdTe异质结磁阻特征从弱局域化(WL)转变成WAL特点,并且出现了 SdH振荡,振荡相位因子表明PbTe/CdTe界面2DEG是具有π贝里相位的狄拉克费米子。研究取得了如下创新性成果:1.在分子束外延(MBE)生长PbTe的过程中,通过调控Pb元素和Te元素的化学计量比实现了 Te反位缺陷(TePb)掺杂的PbTe(PbTe:TePb),HRXRD测量表明TePb缺陷掺杂在PbTe中引入了约1.5%的压应变。第一性原理计算的结果表明,PbTe:TePb发生了能带反转,实现了从平庸绝缘体到拓扑晶体绝缘体的转变。使用ARPES测量比较了 PbTe:TePb和非故意掺杂PbTe的能带结构差异,发现价带顶附近存在非抛物型的表面态,而且靠近F点的价带发生了凹陷,是能带反转所致。2.我们在PbTe:TePb薄膜的SdH振荡实验中观察到了非平庸的π贝里相位,表明系统具有狄拉克电子性质,符合理论计算的预言,即PbTe:TePb是拓扑晶体绝缘体。通过测量压力下的SdH振荡,我们发现PbTe:Tepb的振荡频率随着压力变化,说明其费米面结构在压力下发生了改变,结合第一性原理计算结果,我们阐明了费米面演化的过程是Lifshitz 转变。3.首次实现了 PbTe/ZnTe(111)异质结。通过高分辨率截面透射电子显微镜(HRXTEM)研究了其界面原子的排布。ZnTe和PbTe在界面处共用一层Te原子,由于两侧配位数的差异,界面上会出现未成键电子。电阻率和霍尔效应测试表明,界面上存在一层高迁移率的电子气,其室温迁移率约900 cm2V-1s-1。低温磁输运实验表明,在2K时PbTe/ZnTe界面2DEG的迁移率超过40000 cm2V-1s-1,电子面密度约为4×1013cm-2.而且,其磁阻表现出WAL特征,通过拟合分析发现WAL可能来自界面双轴压应力导致的能量上移的PbTe的F点表面态贡献。4.在PbTe/ZnTe(111)异质结上发现了红外敏感的侧向光伏效应(Lateral photovoltaic effect,LPE),即在异质结表面施以不均匀的红外光辐照会在平行于表面的方向建立电势差。得益于其界面电子的高迁移率,这种光伏信号的响应速度很快。实验测得这种LPE的光电响应速度约为几个纳秒,有望应用于红外探测器。5.为了克服在BaF2衬底上生长Ⅳ-Ⅵ/Ⅱ-Ⅵ族碲化物半导体存在的局限性,我们在柔性、层状的云母(mica)衬底上实现了 PbTe(111)薄膜和PbTe/CdTe(111)异质结的vdW外延,发现了 PbTe表面缺陷导致的WL负磁阻。并通过提高生长PbTe的Te束流,抑制了缺陷产生,显著提高了 PbTe/CdTe界面2DEG的迁移率,优化后的PbTe/CdTe异质结磁阻表现出WAL特征,并且观察到SdH振荡。由SdH振荡朗道能级拟合得到贝里相位为π,证明了在mica衬底上外延的PbTe/CdTe异质结界面2DEG也具有狄拉克费米子性质。目前Fe3O4和CoFe2O4已经在mica上实现了高质量生长,将这些磁性材料与PbTe/CdTe异质结结合,可用于自旋电子器件研究。
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