用XUV激光及离子成像方法研究H2,D2和HD的光解动力学

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光解是指分子吸收光子后解离成碎片,由于激光技术的发展,研究者发展了多种研究光解动力学的实验技术,其中泵浦-探测和里德堡态标记飞行时间质谱方法是研究光解动力学的有效手段。本论文利用高分辨、可调谐的极端真空紫外激光(XUV/VUV)结合泵浦-探测技术和里德堡态标记飞行时间质谱实验方法对H2及D2,HD的光解动力学进行了研究,获得了很多研究结果。(1)当激发光子能量高于14.678 eV时,H2分子发生光解:,利用XUV激光泵浦-UV激光探测,结合离子速度成像,扫描探测光相对泵浦光延时的方法对H2的,态和D2的态的预解离产物H(2s,2p),D(2s,2p)产生效率谱,角分布和H(2s)/(H(2p)+H(2s)),D(2s)/(D(2p)+D(2s))分支比进行了测量。测得到态的分支比在78%~85%之间;到态的碎片角分布测量表明其为平行跃迁,推断出该解离态主要成分具有态对称性;到态碎片的成像结果和平动能分布显示该态通过与振动连续态发生电子-振动耦合发生预解离;预解离过程的分支比和角分布的测量值与理论预测相符。(2)通过泵浦-探测方法还测量了 para-H2,HD和D2直接解离的分支比和解离碎片角分布。测量结果显示H(2s)/(H(2s)+H(2p))和D(2s)/(D(2s)+D(2p))的分支比随着产物平动能变化出现震荡,参与到直接解离的电子态应为,和2pπC1Πu态,震荡原因主要是由于三个对应通道的核运动存在干涉现象。(3)运用XUV光激发和H原子里德堡态标记飞行时间质谱的方法首次得到了对于H2分子R(0)和R(l)跃迁()预解离产物角分辨和转动分辨Beutler-Fano线型,结果显示不同散射角度下不同 Beutler-Fano线型对应的Fano参数会发生改变;当把激发能量从预解离峰的共振位置逐渐向低频率位置移动时,角分布测量结果显示预解离态逐渐向直接解离靠近;这些结果加深了我们对光解过程中束缚态和连续态之间耦合机理的理解。
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