【摘 要】
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聚酰亚胺是重要的高分子材料之一,但传统的聚酰亚胺由于分子链排列较为规整、分子间相互作用力强而表现出难溶难熔,不易于加工,这在一定程度上限制了其应用和发展。而可溶性聚酰亚胺由于自身特殊结构,不但保留了传统聚酰亚胺较好的化学稳定性、耐热性、力学性能、电学性能、光学性能等特点,还能较好地溶解在有机试剂中,更容易加工成型被应用于航空航天、军用武器、电子电器、环保材料、分离膜等众多领域,已然成为我国工业化进
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聚酰亚胺是重要的高分子材料之一,但传统的聚酰亚胺由于分子链排列较为规整、分子间相互作用力强而表现出难溶难熔,不易于加工,这在一定程度上限制了其应用和发展。而可溶性聚酰亚胺由于自身特殊结构,不但保留了传统聚酰亚胺较好的化学稳定性、耐热性、力学性能、电学性能、光学性能等特点,还能较好地溶解在有机试剂中,更容易加工成型被应用于航空航天、军用武器、电子电器、环保材料、分离膜等众多领域,已然成为我国工业化进程中不可或缺的重要高分子材料之一。本文通过采用间苯二胺、间苯二甲胺、2,2-双[4-（4-氨基苯氧基）苯基]丙烷（BAPP）、癸二胺这四种二胺单体,使其分别与偏苯三酸酐以1:2的摩尔比反应生成对应的四种亚胺二元酸,依次记作间苯二胺型亚胺二元酸（PTDA）、间苯二甲胺型亚胺二元酸（MTDA）、2,2-双[4-（4-氨基苯氧基）苯基]丙烷（BAPP）型亚胺二元酸（BATDA）、癸二胺型亚胺二元酸（DTDA）,并对四种二元酸单体进行表征。再将这四种亚胺二元酸分别与二甘醇和乙二醇以1:1的摩尔比进行聚合反应,最终得到八种可溶性的聚酰亚胺树脂及其薄膜,依次记作PPTD、PPTE、PMTD、PMTE、PBTD、PBTE、PDTD、PDTE型。通过红外光谱确立了官能团的结构,并研究了每种新型可溶性聚酰亚胺的溶液黏度、树脂的热学性能、薄膜的光学、力学、介电、表面性能和疏水性能。最终得出如下结论:首先,合成聚合物所需的四种亚胺二元酸单体化学稳定性和耐热性能较高,TGA热失重Td10%时的温度维持在400℃左右,DSC熔点均在200℃以上,并且熔点图谱波谷较为尖锐,说明合成的单体纯度较高,满足聚合要求。对于八种可溶性聚酰亚胺而言:PPTD型和PPTE型聚酰亚胺力学性能和光学性能较好,介电性能稍差,其它性能一般。PMTD型和PMTE型引入了亚甲基结构,使聚酰亚胺树脂分子空间体积增大,相对分子量增加。相较于PPTD型和PPTE型而言,溶液黏度略微提升,介电常数变小,介电损耗降低,但变化不大,耐热性能略微减弱,说明亚甲基的引入对聚酰亚胺分子的介电性能影响较小,同时使得树脂分子柔性增强,耐热性能因此下降。PBTD和PBTE型聚酰亚胺中由于存在的苯环比重较高,相对分子质量最高,所形成的聚酰亚胺溶液黏度也是最高,机械性能最强,介电性能、光学性能、热学性能也较为良好,表面性能和吸水率表现良好。而PDTD和PDTE型由于分子中C-C单键所占比重较多,因此树脂的相对分子量最小,力学性能最差,光学、介电性能良好,其它性能一般。综合而言,PBTD型聚酰亚胺的综合性能最为良好,薄膜断裂伸长率为5.8%,断裂拉伸强度为54.1MPa,最大可见光透过率为88.53%,TGA热分解温度在500℃以上,30℃时的溶液体系黏度为1770m Pa.s。介电常数为2.31,介电损耗为0.35%,且具有良好的表面性能和吸水率。
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