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本研究于2017年9月至2018年8月在洞庭湖采集PM2.5样品,测定并分析了11种水溶性无机离子的污染特征,结合相关性分析法、正定矩阵因子分解法、后向轨迹聚类法对洞庭湖PM2.5中水溶性无机离子来源进行分析并得到以下几点结果:
(1)采样期间,PM2.5日均浓度为45.73μg/m3,季节变化顺序为:冬季>秋季>春季>夏季,且秋、冬、春三个季节PM2.5均超过国家一类标准。PM10日均质量浓度为69.05μg/m3,高于国家一类标准值,季节变化特征与PM2.5一样。采样期间PM2.5/PM10值均高于50%,且呈现秋冬季高,春夏季低的趋势。洞庭湖区域主要受细颗粒物的影响,严重的PM2.5污染事件主要发生在深秋、冬季和早春。
(2)水溶性离子平均质量浓度为30.83±22.45μg/m3,季节变化特征为冬季>秋季>春季>夏季。各离子平均质量浓度顺序为NO3->SO42->NH4+>Ca2+>Cl->K+>Na+>Mg2+>F->NO2->Br-,且均呈现出明显的季节变化规律。其中,SO42-、NO3-和NH4+(SNA)是洞庭湖区域PM2.5中最重要的三个离子,平均浓度为27.97μg/m3,占总水溶性无机离子的90.51%。相比于SO42-,NO3-在冷暖季差异明显,且在冷季PM2.5主要由NO3-贡献,在春夏季主要由SO42-贡献,可能是由于SO42-不易挥发,而NO3-在夏季不稳定挥发导致其在春夏季占比降低。整个采样期,PM2.5污染的升高主要由NO3-所贡献。
(3)在SO2转化过程中,温度和相对湿度都很重要,SO42-的形成机理很复杂。NO3-和NOR均表现出随温度升高而降低的趋势,NO3-的形成对温度有一定的依赖。此外,NH4+被SO42-和NO3-基本完全中和,(NH4)2SO4是NH4+与SO42-的主要存在形式,小部分以NH4HSO4和(NH4)2SO4的方式存在。NO3-主要是由NH3和HNO3反应生成的,NH4NO3是NH4+和NO3-的主要存在形式。
(4)PMF模型分析,对洞庭湖采样期间共确定了六种主要离子来源类型,包括四个一次来源,分别是工业、生物质燃烧、汽车尾气和灰尘,以及两个二次来源,分别是二次硫酸盐和硝酸盐。其中主要贡献为工业源和两个二次硫酸盐和硝酸盐。
(5)后向轨迹聚类结果表明,在温暖的月份,气团主要来自南方,途经长沙;而寒冷的月份,气团主要来自中部和华北平原区域,并经过武汉,是导致PM2.5污染严重的主要区域传输排放源。
(1)采样期间,PM2.5日均浓度为45.73μg/m3,季节变化顺序为:冬季>秋季>春季>夏季,且秋、冬、春三个季节PM2.5均超过国家一类标准。PM10日均质量浓度为69.05μg/m3,高于国家一类标准值,季节变化特征与PM2.5一样。采样期间PM2.5/PM10值均高于50%,且呈现秋冬季高,春夏季低的趋势。洞庭湖区域主要受细颗粒物的影响,严重的PM2.5污染事件主要发生在深秋、冬季和早春。
(2)水溶性离子平均质量浓度为30.83±22.45μg/m3,季节变化特征为冬季>秋季>春季>夏季。各离子平均质量浓度顺序为NO3->SO42->NH4+>Ca2+>Cl->K+>Na+>Mg2+>F->NO2->Br-,且均呈现出明显的季节变化规律。其中,SO42-、NO3-和NH4+(SNA)是洞庭湖区域PM2.5中最重要的三个离子,平均浓度为27.97μg/m3,占总水溶性无机离子的90.51%。相比于SO42-,NO3-在冷暖季差异明显,且在冷季PM2.5主要由NO3-贡献,在春夏季主要由SO42-贡献,可能是由于SO42-不易挥发,而NO3-在夏季不稳定挥发导致其在春夏季占比降低。整个采样期,PM2.5污染的升高主要由NO3-所贡献。
(3)在SO2转化过程中,温度和相对湿度都很重要,SO42-的形成机理很复杂。NO3-和NOR均表现出随温度升高而降低的趋势,NO3-的形成对温度有一定的依赖。此外,NH4+被SO42-和NO3-基本完全中和,(NH4)2SO4是NH4+与SO42-的主要存在形式,小部分以NH4HSO4和(NH4)2SO4的方式存在。NO3-主要是由NH3和HNO3反应生成的,NH4NO3是NH4+和NO3-的主要存在形式。
(4)PMF模型分析,对洞庭湖采样期间共确定了六种主要离子来源类型,包括四个一次来源,分别是工业、生物质燃烧、汽车尾气和灰尘,以及两个二次来源,分别是二次硫酸盐和硝酸盐。其中主要贡献为工业源和两个二次硫酸盐和硝酸盐。
(5)后向轨迹聚类结果表明,在温暖的月份,气团主要来自南方,途经长沙;而寒冷的月份,气团主要来自中部和华北平原区域,并经过武汉,是导致PM2.5污染严重的主要区域传输排放源。