近年来,随着可穿戴设备的迅猛发展,与之匹配的柔性储能器件成为研究的热点。柔性超级电容器不仅具备普通超级电容器的优势,还具有良好的柔韧性,因而可以较好地满足可穿戴设备对电化学性能和柔韧性的双重要求。柔性超级电容器的柔韧性主要来源于其所使用的柔性电极和固态电解液。因此,制备具有优异柔韧性和电化学性能的相关材料成为设计柔性超级电容器的重要前提。聚苯胺是一种价格低廉的导电聚合物,但其质脆易碎,可加工性差。因此,本论文基于聚苯胺制备了多种柔性复合材料。首先,使苯胺在石墨烯表面聚合形成聚苯胺微球,得到自支撑的石墨烯/聚苯胺纳米复合材料。由于聚苯胺微球的存在,石墨烯/聚苯胺纳米复合材料的电化学性能得到极大改善。以此复合材料为电极组装成的柔性超级电容器具有优良的电化学性能和可弯曲性能,比电容达0.92 F/cm~2,在弯曲状态或者反复弯曲之后,电化学性能仍然保持良好。其次,在自支撑复合材料的基础上,通过构筑多孔结构制备了一种具有较高伸长率的多孔聚乙烯醇/聚苯胺复合材料。多孔结构既有助于电解液的浸入,又可缓解材料受力对聚苯胺的影响。将其组装成柔性超级电容器,比电容达到300.9m F/cm~2,经10,000次充放电之后,性能仍然保持在85%以上。在弯曲或拉伸状态下,以该材料制备的可拉伸超级电容器(无集流体)仍能较好的保持储能性能。随后,又构建了具有可拉伸性能的聚乙烯醇/碳纳米管/聚苯胺复合材料。该复合材料内具有碳纳米管与少量导电炭黑形成的有效导电网络。由此,复合材料同时具有聚乙烯醇的可拉伸性能,碳纳米管和导电炭黑的导电性能和双电层电容以及聚苯胺的赝电容。基于此复合材料,编制成的柔性超级电容器显示出较高的比电容和优异的循环稳定性。此外,该复合材料还可以组装成具有可拉伸性能的电容器(无集流体)。由于内部导电通路的存在,可拉伸超级电容器在拉伸状态下和反复拉伸之后均能够保持一定的比电容。此外,由于器件在使用过程中可能受到机械损伤,因此发展具有自愈合性能的材料具有重要的意义。通过在聚乙烯醇体系内构建氢键相互作用,成功制备了一种高可拉伸、自愈合、可回收和粘附性能优异的多功能聚乙烯醇凝胶。此凝胶在室温下不需要外界刺激即可快速实现自愈合。将其与聚苯胺组装成的柔性超级电容器,显示出了良好的电化学性能、可弯曲性能和一定的自愈合性能。在经过五次剪断愈合后,该超级电容器仍能保持器件的完整性,比电容保持率约87%。