基于双金属钴钒氢氧化物电极材料超级电容器的研究

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进入21世纪,能源与人类社会的关系日益密切。随着人类社会和世界经济的快速发展,能源和环境问题日益严重,可持续发展是全人类的共同愿望。现如今,解决能源枯竭和生态环境污染问题是科技的要求,也是储能领域的挑战,开发环境友好、高性能、低成本的新型储能装置已成为当务之急。超级电容器(SCs)又称电化学电容器,是一种介于传统电容器和电池之间的新型储能装置,近年来,由于其具有容量大、电阻低、充放电效率高、功率密度高、绿色环保等优点而成为研究热点。随着科学技术的进步和发展,人们对SCs的认识不断加深,各种具有特殊性能的电极材料和电解质已经出现。根据储能模型和储能结构,SCs可分为三种类型:双电层电容器(EDLCs)、赝电容器(PCs)和混合超级电容器(HSCs)。层状双金属氢氧化物化合物(LDHs)由于其特殊的结构(其层状结构能够提供多种平台和活性位点),是典型的新型无机功能材料,在电化学领域具有巨大的潜力。然而,由于电子转移率相对较低,这种材料的充放电能力受到了限制,因此需要将其组装成一个混合超级电容器来提高性能。本文以双金属钴-钒为原料制备LDHs电极材料,探究其形貌特征及表面信息与电化学性能的关系,并将其应用于SCs领域,主要包括以下三个方面:(1)一步水热法制备CoV-LDH电极材料通过简单的一步水热法,利用CoCl2·6H2O和VCl3为原料制备出CoV-LDH电极,表征其形貌并了解其元素组成及化学态等信息,测试其电化学性能,在典型的三电极电化学系统中,该电极材料在1 A·g-1下具有3540 F·g-1的高比电容。将CoV-LDH与活性炭(AC)电极组装为非对称型超级电容器(ASC)后,工作电压窗口拓宽为0-1.6 V,在1 A·g-1下该CoV-LDH//AC ASC比电容达到114.13F·g-1,并且在功率能密度为800.4 W·kg-1时能量密度为40.6 Wh·kg-1。10,000次循环后,CoV-LDH//AC ASC的电容保持率为87.5%。(2)一锅水热法制备稀土Yb3+掺杂CoV-LDH电极材料利用稀土元素独特的电子结构,使用一锅水热法将稀土Yb3+掺杂到CoV-LDH材料中制备Yb-doped CoV-LDH电极材料,通过对电极材料进行表征测试分析,稀土Yb元素掺杂入电极材料后增加了比表面积,减小了晶粒尺寸,明显提高了电极材料的电化学性能。在电化学测试中,掺杂量为10%的Yb-doped CoV-LDH电极材料在1 A·g-1下的比电容高达4184.4 F·g-1,且拥有比CoV-LDH更小的扩散电阻。与AC组装为10%Yb-doped CoV-LDH//AC ASC后,其比电容在1 A·g-1下达到了134.72 F·g-1,在800.04 W·kg-1的功率密度下的能量密度为47.78 Wh·kg-1。10,000次循环后,10%Yb-doped CoV-LDH//AC ASC的电容保持率为89.4%。(3)两步法制备Yb掺杂CoV-LDS电极材料以Yb掺杂CoV-LDH材料为前驱体,使用硫化钠作为硫化剂进行硫化处理,得到了Yb掺杂CoV-LDS电极材料。该材料具有更加优良的表面形貌,测试其电化学性能也较掺杂CoV-LDH材料有了很大提高。在电化学系统中,1 A·g-1下Yb掺杂CoV-LDS电极材料的比电容达到了4817.5 F·g-1,与AC组装为Yb-doped CoV-LDS//AC ASC后,其在1 A·g-1下的比电容为161.71 F·g-1,功率密度为800.03 W·kg-1时的能量密度为57.5 Wh·kg-1,在10000次充/放电循环后电容保持率为91.4%。
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