颗粒活性炭负载氧化铁(IOCGAC)吸附除Cr(Ⅵ)研究

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采用铁盐溶液浸渍—加热法在颗粒活性炭上负载氧化铁,制备载铁颗粒活性炭(IOCGAC)。通过SEM/EDAX,XRD,FTIR以及表面分析仪对IOCGAC进行表征,结果表明:负载于GAC表面的氧化铁颗粒粒径界于200nm~2.5μm之间;负载后IOCGAC表面的主要元素为O, Si, Al ,S和Fe,吸附后增加了Cr元素;氧化铁的晶型为α?Fe2O3,吸附前后并未发生改变。FTIR研究表明471 cm-1和573 (563) cm-1两处吸收峰代表α-Fe2O3的特征峰;1612cm-1的吸收峰表示水分子的弯曲振动峰;1045 cm?1和915 cm?1的吸收峰则表示Fe—OH的弯曲振动峰;943cm?1和839 cm?1的特征峰代表Cr–O的伸缩振动峰。相比于GAC,IOCGAC的比表面积由811.89 m2/g降低至312.24m2/g,孔隙度、微孔体积、中孔体积和大孔体积降幅高达1/2~2/3。通过小试摇床实验考察了IOCGAC在不同条件下除Cr(VI)的效果:去除率随pH值的降低、吸附剂投加量的增加、温度的升高而升高,初始Cr(VI)浓度由10mg/L增加到200mg/L时,IOCGAC的去除率由99.99%降至62.33%;Na+,Ca2+, Mg2+,Cu2+,NO3-和Cl-对IOCGAC除Cr(VI)基本无影响, SO42-的存在对Cr(VI)的吸附产生不利影响,SO42-浓度愈高则去除率降低愈明显;IOCGAC吸附Cr(VI)的过程分两个阶段:前10个小时为快速吸附阶段,去除率随吸附时间呈直线递增关系;10h至120h属于吸附后期,吸附速率明显减缓。三种温度条件下(283K,293K,313K)IOCGAC吸附除Cr(VI)等温线宜用Langmuir型描述。同等条件下NaOH的解吸效果最优,最佳浓度为0.2mol/L,经六次吸附—解吸实验后IOCGAC吸附饱和容量由18.30mg/g降至17.56mg/g。IOCGAC吸附Cr(VI)宜用准二级动力学模型拟合,随着温度的升高,初始吸附速率v0和准二级反应速率常数k 2均升高。IOCGAC吸附Cr(VI)过程包括液膜扩散和颗粒内部扩散两种类型,且液膜扩散过程对总的吸附速率起控制作用。颗粒内部的扩散过程是细孔扩散和表面扩散共同作用的结果,且二者强度相当。热力学研究表明IOCGAC吸附Cr(VI)是自发的吸热反应。IOCGAC吸附Cr(VI)的活化能Ea为10.03kJ/mol;三种温度条件下(283K,293K,313K)的平均吸附能分别为14.74 kJ/mol、15.81 kJ/mol和22.36 kJ/mol。IOCGAC除Cr(VI)主要依靠吸附作用而非氧化还原作用, Cr(VI)与IOCGAC之间同时存在外区络合与内区络合两种模式。吸附Cr(VI)前、后的α-Fe2O3的FT-IR谱图变化证明了Fe—OH基团作为活性吸附位这一推论的合理性。
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