分子柱撑还原氧化石墨烯膜及其渗透性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jerryymy
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膜分离技术是新一代的分离技术,具有经济、清洁和设备体量小等优势。膜是膜分离技术的核心,但目前分离膜受到trade-off效应的限制,很难实现通量与选择性俱佳。因此有必要开发新型的膜材料以克服这一挑战。石墨烯基材料作为一种性能优异的新材料,具有超薄的厚度,优异的机械性能及稳定的化学性能,成为了膜分离领域的新的研究热点。氧化石墨烯(GO)作为石墨烯的一种重要的衍生物,具有易分散,易修饰和可大规模制备等优点,因此以GO为原料制备的层层自组装膜具有更好的应用前景。而对GO进行适当的修饰以改善层间通道的物理化学性能,可以获得渗透分离性能更佳的GO膜。本文用2-甲基咪唑对GO片层进行了柱撑,然后分别通过蒸发分散剂法和压力辅助层层自组装法制备了咪唑柱撑的rGO(rGO-MeIm)膜。通过多种手段对膜的微观结构进行了表征。分别测试了膜的气体和离子渗透性能后得到以下结果:1、采用蒸发分散剂法可以得到结构完整的rGO-MeIm膜,所得到的膜经过热处理后有部分片层得到了有效的柱撑。rGO-MeIm膜的气体通量随着MeIm的质量分数的增大而增大,H2/CO2和H2/N2的选择性处在略高于努森扩散的范围。2、采用压力辅助层层自组装法可以得到厚度更薄的rGO-MeIm膜,引入MeIm后GO的片层间距增大,MeIm与GO片层中的羧基和环氧基团发生脱水缩合和环氧基开环反应接枝在GO片层上。由于MeIm的引入,rGO-MeIm膜发生了一定程度的还原。3、rGO-MeIm膜的气体渗透通量明显高于GO膜,并且随着膜厚的减小,其气体通量逐渐增大。在热处理温度为120℃,膜厚度为25 nm时rGO-MeIm膜的气体渗透通量最大,为1174.4 GPU。rGO-MeIm膜的H2/CO2和H2/N2的选择性处在略高于努森扩散的范围,但rGO-MeIm膜对分子尺寸较大的气体具有较好的选择性。其H2/n-C4H10的选择性为17.53。4、rGO-MeIm膜的离子渗透速率小于GO膜,与普通GO膜近乎筛分的分离机理不同,rGO-MeIm膜对不同类别的金属离子具有不同的渗透速率,其中碱土金属离子最大,过渡金属离子最小。这一特殊渗透机理的产生与MeIm和金属离子之间的相互作用有关。
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