凝聚相体系结构及其微观动力学研究涵盖生命、能源、环境和材料等当下重点研究领域。人们期望从不同时空尺度上探究微观物理机制的成因及其演化,进而构筑完善的物理图像,促进相关领域的发展。然而,受限于实验探测手段自身的探测表征能力,往往无法对研究体系的微观结构及其动力学过程进行准确描绘,不同探测手段甚至会给出截然相反的结论。为了弥合不同实验手段在微观动力学过程描述的局限性和差异性,同时为凝聚相动力学研究提供可靠的微观物理图像,人们通常会寻求结合理论模拟和实验探测的方式开展研究。通过与实验探测信号定量比照,理论不仅可以指导对实验数据潜藏的物理图像进行剖析,还可以指导实验和预测实验结果。同样的,在二者的对比中,实验也有助于提升和完善理论模型,从而对微观动力学过程提供更为准确的物理图像。理论和实验二者紧密结合、螺旋式发展,有力推进人们对于凝聚相体系微观动力学过程的理解,促进相关研究领域的发展。绝大多数的化学和生物过程都发生在溶液环境中,因而对于溶液结构及其动力学研究重要性显得尤为突出。然而,常用的溶液结构观测手段在处理离子结构动力学方面困扰重重,因为离子相互关联信号相较于整体散射信号过于微弱。在本文中,我们结合fs IR实验手段,通过分子动力学模拟从原子层面进行溶液体系中离子团簇结构和动力学研究。而同处溶液环境,蛋白质结构动力学研究也是备受关注的生物物理学问题。作为蛋白质结构动力学研究的重要工具,红外振动光谱手段所观测到光谱信号是所有振动模信号集合,为此需要借助理论辨别剖析。结合分子动力学模拟和二维振动光谱手段,我们提出了一种高效并且经济的蛋白质热致去折叠相关光谱模拟方法。该方法不仅可以较好复现实验光谱探测结果,并且可以为理解蛋白质在热致去折叠过程中结构变化及其相关光谱变化提供帮助。同时该方法被证明有能力运用于蛋白质不同折叠机理研究。面对能源短缺,热电材料、光伏材料等清洁可再生能源再过去几十年愈发受到关注。理解材料内部载流子输运动力学机理有助于新型材料的研发。结合实验研究,我们通过运用玻尔兹曼输运理论和简化载流子散射模型对重掺杂和多相体系内部的载流子输运动力学过程进行定性分析,对材料内部所发生的微观动力学过程提供合理的理论解释。同时,简要介绍了二维新型光电材料内部光致电子-空穴形成、分离,层间电子输运及其层间激子动力学研究。本论文共分为六章:第一章着重介绍了本论文的选题背景和介绍。从盐溶液结构出发,介绍离子对水分子微观动力学过程的影响,以及盐溶液中离子微观动力学研究。尔后,简要介绍溶液体系中蛋白质折叠机理研究,着重介绍酰胺-Ⅰ振动动力学研究和红外光谱理论背景知识和非线性激子演化方法。在本章结尾,则介绍了热电材料的发展历程、热电材料最新进展以及简要介绍玻尔兹曼输运理论。第二章则是简要阐述了本论文中所使用的分子动力学模拟和第一性原理计算所用的理论背景知识。第三章中,结合fs IR实验观测手段与分子动力学模拟开展离子溶液内部动力学行为研究。运用不同力场所开展不同浓度复杂阴阳离子GdmSCN盐溶液分子动力学模拟的分析结果表明,不同力场所得到的径向分布函数权重叠加都可以与中子散射实验结果吻合。但是与中子散射实验结论不同的是,振动能量转移实验和理论模拟结果都明确给出了溶液内离子团簇存在的直观证据,从而厘清中子散射实验观测结论误区。第四章中,运用分子动力学模拟和理论光谱模拟方法,我们提出了一种高效的多肽热致去折叠红外光谱理论模拟方法。该方法所模拟得到的振动光谱信号特征可以很好匹配实验结果,并且加深了对于该多肽结构动力学过程的认识。另外,通过研究发现,该理论光谱模拟方法对折叠机理差异具有良好的分辨能力。由此,我们搜寻到了诱导光谱信号特征变化的分子层面物理起源,并且促进了人们对于蛋白质在折叠过程中结构变化的理解。第五章中,通过实验与理论相结合,运用第一性原理计算和半经典玻尔兹曼输运理论以及简化载流子散射模型对不同掺杂体系内部的载流子输运动力学过程开展研究,并且分析导致热电性能提高的内在原因。载流子散射模型理论研究揭示Ti金属掺杂体相WS2中Seebeck各向异性所暗含的不同散射机制。而对氧掺杂体相MoS2所形成多相体系的理论研究表明,导致实验上测量得到的Seebeck系数随载流子浓度非单调变化趋势,这是载流子浓度增加和能量过滤效应共同作用的结果。第六章中,我们简要介绍了基于第一性原理的简化库伦势模型开展新型二维光电材料载流子输运及激子动力学研究。同时,介绍了亟待理论解释的实验上观测到二维异质结材料中电荷-空穴形成/分离以及激子动力学现象和对未来的展望。