论文部分内容阅读
金属有机骨架(Metal Organic Frameworks,MOFs)是一类新型的有机-无机多孔材料,具有高的比表面积,可调节的孔径以及可修饰的表面,可用于捕集CO2。多孔碳材料具有良好的耐水性、稳定性,同样也可以用作气体吸附剂与催化剂载体。本文针对现有水热法合成金属有机骨架HKUST-1过程中溶剂消耗量大的缺点,提出了蒸气诱导法制备HKUST-1;以六氢-1,3,5-三羟乙基均三嗪(TNO,俗称三丹油)与低阶酚醛树脂为碳源,制备了氮氧掺杂,孔径可调的多孔碳材料并用于CO2吸附;针对HKUST-1耐水性差的缺点,合成了复合材料HKUST-1@OMC,提高HKUST-1的耐水性能。本文的主要亮点如下:(1)金属有机骨架HKUST-1具有比表面积高、颗粒均匀以及CO2容量高等特点,制备过程中,溶剂可循环、消耗量小;(2)低阶酚醛树脂为碳源,TNO为氮源、氧源,采用溶剂挥发引导自组装法在聚氨酯海绵上制备了孔径连续可调的多孔碳材料。通过改变TNO的用量,多孔碳材料孔径在3.5 nm至6.5 nm范围内可调。(3)低阶酚醛树脂与TNO的质量比为4:1时,多孔碳材料(4-1)孔径集中为3.5 nm,表面含有氮氧官能团,298 K常压下,在CO2分压为15%的N2载气中,CO2捕获量达到了2.01 mmol/g;在423 K温度下,CO2捕获量仍然达到了0.94 mmol/g。在室温条件下,通过N2吹扫可实现再生;(4)有序介孔碳材料为基底,将HKUST-1前驱体均匀地分散在孔道内,通过乙醇和水蒸气的诱导转化,在孔道中合成了金属有机骨架HKUST-1。结果表明,复合材料具有良好的耐水性,在110℃水蒸气10 h后,复合材料的结构没有发生明显变化;(5)298 K常压下,复合材料HKUST-1@OMC在CO2分压为15%的N2载气中,CO2捕获量为1.04 mmol/g,捕获量为有序介孔碳材料的2倍,CO2/N2平均选择分离因子19.59,并且展现了极好的再生稳定性。