多铁复合材料的磁电耦合及电阻转换效应

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随着信息技术的高速发展,传统的存储模式不断遇到各类新技术和新材料的冲击。存储器件的小型化、多功能化是其设计和开发的大势所趋。因此,对同时具有磁极化和电极化、并可实现磁电相互调控的多铁性材料的研究成为信息存储技术日趋提升的需要,该类材料将为下一代多功能电子学信息记录器件的设计提供一个额外的自由度,大大拓宽铁性材料的应用范围,因而具有重要的科学意义和应用前景。由于铁磁和铁电性的对称性以及电子轨道填充规则在一定程度上的相互制约,天然的单相多铁性材料比较稀少且室温磁电耦合较弱,而复合材料则完全不受这些限制,可以方便的实现电/磁极化的共存,在实用化的方面比起单相材料优势十分明显。虽然人们已在复合多铁材料相关领域开展了一些工作,但是在该体系中还存在一些亟待解决的问题,比如其中的能量损耗机制如何影响磁电性能,并且该类材料中的磁电耦合效应和磁介电效应的相互关系也并不十分明确。针对上述问题,本论文主要研究了复合块体和薄膜材料的磁电耦合、磁介电效应以及多态电阻转换性能,讨论了磁电耦合和磁介电性能的内在影响因素,初步探索了电阻转换相关新型存储器件的设计。论文内容共分为五章,每章的主要内容分别概括如下:第一章主要综述了复合多铁块材和薄膜材料中的磁电耦合、磁介电效应以及电阻转换效应等方面的研究进展,并详细介绍了每种效应可能的产生机理以及可能的优化手段。第二章我们研究了Terfenol-D/PbZr0.52Ti0.48O3/Terfenol-D层状复合材料的磁电耦合效应和能量损耗行为。准静态频率下的磁电耦合系数最大为1Vcm-1Oe-1,谐振频率附近更是高达约23V cm-1Oe-1。通过对谐振磁电耦合系数频率谱的详细分析,发现体系中的能量损耗随直流磁场的增加先增加再减小,在500Oe达到最大值。综合考虑各类能量损耗机制得出,Terfenol-D的磁机械损耗对总损耗的贡献最大。在磁场和界面传递应力的共同作用下,Terfenol-D磁畴发生不可逆运动导致了磁能与机械能的转换和耗散。第三章针对PZT和Terfenol-D组成的层状结构材料在其共振频率附近的介电性能在磁场作用下的变化进行了研究。我们不但实现了传统意义上的巨大磁介电效应,而且还发展出更准确描述谐振频率附近磁介电效应的定义和方法(MDEM),在室温下谐振频率处的MDEM可达15%。结果表明,介电常数变化与磁场作用下磁致伸缩层Terfenol-D中磁畴运动导致的机械能量损耗相关。通过对材料结构的优化降低了谐振发生的频率,有效避免了过高工作频率时Terfenol-D中的涡流损耗。此外,通过研究交流磁场和直流磁场同时存在时的磁介电效应,成功地将复合材料中的磁介电效应和磁电耦合效应联系起来,实现了通过磁介电效应对磁电祸合效应的表征。第四章中,研究了多铁复合薄膜中BiFe0.95Mno.05O3/La0.62Ca0.38MnO3单极性电阻转换(URS)和双极性电阻转换(BRS)行为。结果表明,URS的开关比高达3个量级,保持性能良好,其机制可能与传导丝相关;而BRS是由铁电极化对不对称电极处界面势垒调的控引起的。当传导丝形成后,铁电极化方向基本无法翻转。通过选取合适操作电压、脉冲时间等条件,我们成功的将两种电阻转换相复合,实现了具有三重阻态的电阻转换行为,有助于提高相关器件的存储密度。根据这种新颖而独特的电阻转换效应,设计了具有信息保密存储功能的原型器件。第五章研究了PbZr0.52Tio.4803/La0.62Ca0.38MnO3(PZT/LCMO)薄膜中的磁介电和磁电耦合效应,发现在LCMO居里温度(Tc-220K)附近,H=0.8T,f=3MHz时电容的相对变化接近60%。通过对电容和阻抗谱等效电路拟合结果的分析,表明这种磁介电现象是由Maxwell-Wagner效应和LCMO磁阻共同导致的。与此同时,还发现铁电矫顽电场Ec在Tc附近随磁场的增加而显著减小,这可能与半导体性LCMO电极导致的退磁场效应有关。
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