过渡金属氧化物作为典型的电子强关联体系,其自旋、轨道、电荷和晶格等多个自由度存在着强烈的竞争耦合相互作用,已经展示出一系列重要的物理效应和现象,如巨磁电阻效应、高温超导效应、电荷有序和轨道有序现象等,是氧化物电子学领域研究的热点材料。将两种或多种不同过渡金属氧化物组合而构成的异质界面,能够导致层间耦合效应、量子尺寸效应、界面轨道/电荷重整效应等丰富的物理现象,是获得新结构、新物态的重要途径。然而考虑到晶体结构和对称性的匹配,以往关于复杂氧化物超晶格/多层膜的研究往往集中在钙钛矿/钙钛矿结构的组合中。钙铁石结构是钙钛矿氧化物的一种衍生结构。它由氧八面体层与氧四面体层交替堆垛而成的晶体学超结构,给出了原子有序的一维氧空位通道,使之成为优异的离子导体、氧分离膜和催化剂。特别地,一些钙铁石结构氧化物具有反铁磁序,这为界面自旋结构设计提供了新空间。本文系统地研究了不同取向和不同材质衬底上钙铁石结构钴氧化物薄膜外延生长的规律,设计、制备了高质量的钙钛矿结构锰氧化物La2/3Sr1/3Mn O3（LSMO）和钙铁石结构Sr Co O2.5(SCO2.5)或钙钛矿结构La0.8Sr0.2Co O3（LSCO）的异质结构,并在其中发现了异常的界面磁各向异性。进一步地,基于离子液体电调控技术对异质结中钴氧化物层拓扑相结构或离子价态的有序调控,我们成功实现了对异质结磁各向异性以及界面交换耦合的可逆电场调控,给出了一种新颖高效的“电控磁”方案。本文取得的主要创新性成果包括:1.利用脉冲激光沉积技术,我们在（001）、（110）和（111）三种晶向的Sr Ti O3（STO）和（La Al O3）0.3（Sr2Al Ta O6）0.7（LSAT）衬底上外延生长了高质量的钙铁石相SCO2.5薄膜。利用原子力显微镜、X射线衍射以及倒易空间图等方法,我们系统地研究了不同晶格取向和不同衬底应力情况中钙铁石薄膜的表面形貌特征、结构有序度以及超结构方向的规律。我们发现,不同于（001）晶向衬底上SCO2.5薄膜Co O6和Co O4面堆叠（超结构）方向沿着与衬底表面垂直方向的单一畴结构,（110）和（111）取向SCO2.5薄膜均出现了的多畴结构。其中,（110）取向薄膜具有超结构方向取[100]或[010]轴向的两重畴结构,而（111）取向薄膜具有超结构方向取[100]或[010]或[001]轴向的三重畴结构。此外,（110）取向SCO2.5薄膜在面内[110]和[001]两个方向上强烈的结构各向异性,能够导致相应的电子或离子输运各向异性。特别地,我们还发现了（110）取向钙铁石SCO2.5薄膜的结构有序度可以通过外电场驱动氧离子的定向迁移实现在有序和无序状态之间的反复切换。在这个过程中,薄膜表面形貌、晶体结构以及各向异性电子输运都会发生相应变化。这项工作展示出利用钙铁石材料中氧离子迁移的选择性设计开发新功能氧化物电子器件的可能性。2.我们成功地在（110）取向LSAT衬底（LSAT（110））上制备了具有钙铁石/钙钛矿界面的高质量SCO2.5/LSMO双层膜异质结,并在其中并发现了一系列由于异质界面对称性失配导致的新奇物理效应。我们发现,不同于LSMO/LSAT（110）单层膜中沿着[001]方向的磁易轴取向,由于钙铁石/钙钛矿特殊的界面耦合效应的存在,SCO2.5/LSMO/LSAT（110）双层膜中LSMO层的磁易轴方向转动至了[110]方向。更重要的是,在离子液体电调控作用下,随着异质结中上层SCOx薄膜在SCO3相和SCO2.5相之间反复转变,异质结中下层LSMO薄膜的磁易轴方向将同步地在面内发生90°的可逆转动。计算表明电场对磁各向异性能的调控幅度高达3.41×105 erg/cm3。利用X射线线性二色谱（XLD）,我们证明了LSMO磁各向异性的改变来源于界面处Mn离子eg能级电子轨道占据态的变化:钙铁石/钙钛矿界面的SCO2.5/LSMO异质结中电子的优先占据轨道为d3z2-r2,而钙钛矿/钙钛矿界面的SCO3/LSMO异质结中电子的优先占据轨道为dx2-y2。这项工作展示了一种新的氧化物薄膜自旋结构设计及调控方法,即可以在不影响薄膜自身结构或化学成分的条件下,通过调控异质界面中另一层的相结构,改变了界面耦合状态,从而实现对此薄膜自旋态的大幅度调控。3.我们成功地在（001）取向LSAT衬底（LSAT（001））上制备了具有钙钛矿/钙钛矿界面的高质量LSCO/LSMO双层膜异质结,并在其中观察到由钴氧化物/锰氧化物界面电荷转移效应导致的反常强垂直磁各向异性现象,同时实现了对这种反常强垂直磁各向异性的高效电场调控。我们发现,厚度较薄（<8 nm）的LSMO/LSAT（001）单层膜通常具有典型的面内磁各向异性。而在LSMO单层膜顶部生长LSCO覆盖层之后,LSCO/LSMO/LSAT（001）双层膜中同等厚度的LSMO层相对于单层膜样品获得了反常的垂直磁各向异性。经X射线吸收谱（XAS）、XLD等谱学分析手段证实,LSCO/LSMO界面存在着由Mn3+向Co3+发生电荷转移的过程。这种电荷转移源于界面附近Co、Mn离子d3z2-r2轨道通过O离子2pz轨道的耦合,并且会导致界面出现基于Co2+-Mn4+模式的铁磁交换耦合作用,以及能量更低键合轨道的形成。而低能量键合轨道的出现造成钴氧化物/锰氧化物界面的电子轨道占据态发生变化,使得自旋取向转至面外方向。进一步地,我们利用离子液体电调控技术对上层LSCO薄膜中Co离子价态进行精确调控,发现在正负电压驱使下,LSMO层的磁易轴可在面外、面内两个取向之间发生可逆转动,同时异质结界面的交换偏置效应也在铁磁耦合、反铁磁耦合之间反复切换。XAS结果清楚地显示在正（或负）向电场作用下界面Co离子价态会降低（或升高）。Co离子价态的变化将影响LSCO/LSMO界面电荷转移过程,进而导致界面处Co离子、Mn离子eg电子轨道占据态和自旋取向发生改变,并最终在宏观上展现出磁易轴和交换偏置效应的变化。这项工作展示了基于电场调控氧化物界面电荷转移过程实现人工设计界面自旋结构和磁耦合的可行性。