【摘 要】
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在稀土矿浮选的过程中会使用大量的苯甲羟肟酸作为捕获剂,导致产生大量含苯甲羟肟酸浮选药剂的选矿废水。目前的处理方法面临的普适性差、净化效率低、易生成有害副产物等难题,研发新型高效的工艺方法成为研究的热点。本论文基于介质阻挡放电等离子体与BiOI半导体光催化剂原位耦合构建等离子体光催化体系,以苯甲羟肟酸为研究对象,系统研究了放电参数如放电电压、放电频率、溶液浓度、鼓气量等对苯甲羟肟酸的降解效果,优化反
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在稀土矿浮选的过程中会使用大量的苯甲羟肟酸作为捕获剂,导致产生大量含苯甲羟肟酸浮选药剂的选矿废水。目前的处理方法面临的普适性差、净化效率低、易生成有害副产物等难题,研发新型高效的工艺方法成为研究的热点。本论文基于介质阻挡放电等离子体与BiOI半导体光催化剂原位耦合构建等离子体光催化体系,以苯甲羟肟酸为研究对象,系统研究了放电参数如放电电压、放电频率、溶液浓度、鼓气量等对苯甲羟肟酸的降解效果,优化反应器结构。制备BiOI半导体光催化剂,同时对该催化剂掺杂铒(Er)、镧(La)等稀土元素,研究在不同掺杂量、催化剂投加量等因素下对苯甲羟肟酸的降解影响,同时结合XRD、SEM、FT-IR、BET等表征手段对催化剂进行表征分析,最后对降解机理进行分析。研究结果如下:(1)升高电压,苯甲羟肟酸的降解率增大;增大频率,苯甲羟肟酸的降解率先增大后减小。当电压24 k V,频率7500 Hz时,降解效果最好达78.8%。(2)考察了鼓气量、初始浓度对苯甲羟肟酸降解的影响。随着鼓气量、初始浓度的增加,其降解率降低。当鼓气量为30 L·min-1、苯甲羟肟酸初始浓度为80 mg·L-1时降解率表现最好。(3)表征结果表明BiOI表面是由较光滑的大量纳米片,堆叠而成的三维多孔结构的微球花状结构构成,且样品有较大的比表面积为79.730 m~2·g-1。掺杂Er3+、La3+的稀土元素后,催化剂的形貌有较大的改变。当掺杂Er3+时催化剂由多孔球花结构组成;当掺杂La3+时催化剂由大量直径为2~4μm的多孔球状结构组成,较蓬松且分散度高,表面有大量粗糙的气孔。掺杂Er3+、La3+后催化剂的比表面积均大于未掺杂时的比表面积,4.00%Er3+、3.00%La3+掺杂后的比表面积最大,分别为86.462 m2·g-1、89.251 m2·g-1。(4)通过考察对苯甲羟肟酸的降解效果并结合表征结果。筛选出最优催化剂分别为4.00%Er3+-BiOI(0.4 g)、3.00%La3+-BiOI(0.3 g)。在最佳放电条件下放电60 min,两种催化剂耦合介质阻挡放电等离子体对苯甲羟肟酸的降解率分别达96.3%、98.7%。(5)介质阻挡放电耦合掺杂稀土元素的BiOI的TOC矿化率值较高;随着放电反应的进行,苯甲羟肟酸分子中的苯环等官能团被打开或断裂生成苯甲酸、羟基苯甲羟肟酸等酸性小分子物质,溶液p H逐渐下降,最终溶液呈酸性;对模型化合物苯甲羟肟酸的降解产物进行分析,其降解的路径可能主要经历两条反应通道:表现为环的氧化开环,降解产生小分子的酸,最终降解得到H2O,CO32-,NH4+等。
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