负载型PdCl-CuCl催化剂室温催化氧化CO的研究

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本论文主要研究了负载型PdCl2-CuCl2催化剂在室温下催化氧化CO的性能及其活性影响因素,并达到室温下消除CO污染物的目的。
   本文采用等体积浸渍法制备催化剂,研究了各种不同载体以及活性组分负载量对催化活性的影响。结果表明,使用γ-Al2O3为载体的催化效果明显好于其他载体,当负载量为2%Pd-2%Cu时,催化效果最好。所制备的催化剂具有较好的活性及稳定性,进而确定了最佳催化剂的制备条件。在室温下,负载量为2%Pd-2%Cu的催化剂对浓度为2.23×10-4mol/L的CO的转化率可达到90%以上。此外,分别采用Cu(NO3)2和FeCl3代替CuCl2为体系提供Cu2+和Cl-,催化效果并不理想。
   同时,以CO催化氧化作为目标反应,考察了影响催化剂催化性能的评价条件。水气的存在是该催化反应能够发生的前提;反应温度的变化对催化效能影响较小,室温下2.23×10-4 mol/L的CO转化率可达到90%以上;而反应气浓度变化对催化性能影响显著,浓度为1.34×10-4 mol/L的CO处理效果较好,浓度高于或低于此浓度转化率都将下降。此外,还考察了O2浓度、添加杂原子以及催化剂粒径大小对催化反应的影响。
   利用SEM、XRD、XPS对催化剂进行了表征,考察了催化剂的表面形态,活性组分存在状态。通过FTIR表征对催化反应过程进行了考察,并与性能评价结果进行了相互验证,推测出了催化过程的反应机理。
   利用循环反应器,测定了CO在PdCl2-CuCl2/γ-Al2O3上的本征反应动力学,提出了反应动力学模型,用统计学检验对所得模型进行假设检验,结果表明所得动力学模型相关性较好,可信度高。
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