合成气（CO+H₂）催化转化制甲烷的原料来自储量丰富、价格低廉的煤炭,而产品是人们生产生活急需的天然气,同时该转化过程能量利用率高,因而受到人们的广泛关注。该工艺能否实现工业化的关键是开发活性高、稳定性好的催化剂。虽然许多金属都具有CO甲烷化活性,但只有Ni基催化剂具有商业价值。制备条件、工艺条件、载体和助剂等是催化剂研究的重要方面。本文研究了制备条件、工艺条件、载体和助剂等对Ni基催化剂甲烷合成反应性能的影响。通过XRD、TPR、BET和TG等表征手段,对Ni/Al₂O₃催化剂失活原因进行了探讨,得到以下主要结论:催化剂的最佳制备条件为Ni负载量15 wt.%,浸渍时间6 h,浸渍液pH=4,焙烧温度400 ℃。其中,Ni负载量的影响最大,焙烧温度的影响次之,浸渍时间和浸渍液pH值几乎没有影响。在实验范围内,催化剂的活性随Ni负载量的增大而增大,随焙烧温度的升高而降低。催化剂的最佳反应条件为温度350 ℃,压力5.0 MPa,H₂/CO=2.0,空速10000h^-1。其中H₂/CO对催化剂甲烷合成反应性能影响最大,温度、压力、空速影响很小。随着H₂/CO的增大,CO转化率增大,CO+H₂转化率降低,CH₄选择性增大。在Al₂O₃-1、Al₂O₃-2和SiO₂三种载体中,以SiO₂负载的Ni基催化剂甲烷合成反应稳定性最好,Al₂O₃-2次之,Al₂O₃-1最差。表征结果显示,积碳不是影响催化剂稳定性的主要因素,反应过程中载体结构的破坏和Ni的迁移聚集可能是催化剂快速失活的主要原因。助剂的添加对H₂、CO+H₂转化率影响较大,对CH₄选择性影响不明显。以助剂La₂O₃的影响最为显著,Na2O、Fe2O3的影响次之,其余助剂影响较小。催化剂的最佳组成为:NiO 10%,La₂O₃ 3%,Na2O 0.5%,Fe2O3 3%,Al₂O₃ 余量。