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多环芳烃存在于多种环境介质中,对生态系统和人类健康都存在一定的危害。有机磷酸酯作为一种重要的增塑剂和阻燃剂,其需求量逐年递增,环境危害也逐渐显露。土壤作为多环芳烃(PAHs)和有机磷阻燃剂(OPFRs)的汇集地却不是它们的永久储存库。污染土壤中有机污染物的排放正成为大气污染的重要来源,土-气交换过程也对污染物在环境中的迁移和归趋产生重要的影响。因此,本文以大连市为研究区域,多环芳烃和有机磷阻燃剂作为研究目标物,考察其在大气和土壤中的污染水平、分布特征与可能来源,对目标物在大气和土壤间的迁移规律进行探究,研究结果对控制大连地区PAHs和OPFRs的污染扩散具有重要意义。从2016年11月7日到2017年11月8日,利用大气被动采样器(PUF)监测的大连市大气中PAHs的浓度为6.4-123.6 ng/m~3,均值为23.0 ng/m~3,主要单体为PHE,平均占比为52.5%。被动大气样品中PAHs以低环为主,且呈现冬季>春季>夏季>秋季的季节性特点。源解析显示:燃煤和交通排放是大连市大气多环芳烃的主要来源。OPFRs的浓度水平为416-4190 pg/m~3,均值为1422 pg/m~3,夏季受温度影响大气OPFRs浓度约为其它三个季节的3倍,主要的污染物是TCIPP,平均占比为56.1%,Cl-OPFRs的占比达到81.0%。利用大流量大气主动采样器采集的一年大气气态样品,其中PAHs浓度为4.32-112 ng/m~3,均值为52.4 ng/m~3,OPFRs的浓度70.3-2730 pg/m~3,均值为471 pg/m~3。大气PAHs的主要单体与被动大气PUF一致,而OPFRs的主要污染物是TCEP(占比41.9%),其次是TCIPP(33.1%)。土壤样品中PAHs的浓度水平为42.7-28600 ng/g,均值为2580 ng/g,呈现出市区>郊区>乡村的特点,主要单体为PHE,与大气中PAHs主要单体一致,不同的是中高环PAHs的占比达到54.4%。OPFRs的浓度为1.31-117.2 ng/g,均值为10.3 ng/g,也呈现市区>郊区>农村的分布特点。源解析显示:煤炭和生物质燃烧以及石油燃烧是土壤PAHs的主要来源,多环芳烃与土壤水溶性有机碳含量(WSOC)呈显著正相关,WSOC影响土壤中多环芳烃的浓度分布:土壤WSOC含量越高,其多环芳烃浓度可能越高。相关性分析表明,TPPO的潜在来源与其它OPEs不同,TPPO可能直接来自于生产污染,土壤总有机磷阻燃剂浓度、TNBP、TPHP和TMPP与WSOC呈显著正相关,与土壤含水率、水溶解性总氮均无明显相关性。主成分分析显示大气TCIPP和TCEP、TNBP来源相似,但土壤中的来源不同,表明土壤有机磷阻燃剂的来源具有多样性。土-气交换趋势上,低环PAHs以挥发为主,中高环以沉降为主,将采样点分为农村、郊区和城市三种,土壤PAHs的逸度表现为城区>郊区>农村。有机磷阻燃剂中TBOEP、TMPP和TPPO三种物质的逸度比率很低,表明这三种物质主要从大气向土壤沉降。TDCIPP和TPHP在农村、郊区和城市三种采样点均以沉降为主,而TCEP以挥发为主,TNBP在农村和郊区以挥发为主,在城市以沉降为主,TCIPP在农村地区大气与土壤界面基本趋于平衡,在郊区和城市逸度比率增大,主要表现为挥发,EHDPP在农村地区的界面交换也趋于平衡,而在郊区和城市则以沉降为主。研究表明,有机磷阻燃剂的逸度除了受污染源的影响,也与各物质本身的理化性质有关。