【摘 要】
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酸性矿区废水（AMD）主要来自于硫化矿物的风化氧化和雨水冲刷,其酸性较强且有高浓度的重金属和硫酸根,会对周边生态系统及人类健康造成严重威胁。施氏矿物是AMD环境中典型的铁硫酸盐次生矿物,对多种重金属具有一定的吸附能力。柠檬酸是一种广泛分布在各种土壤及水体环境中的天然有机质,尤其是高浓度重金属环境中,微生物与植物会分泌柠檬酸以应对重金属的危害,同时其也易于结合在矿物上进而影响矿物对重金属的吸附特性。
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酸性矿区废水（AMD）主要来自于硫化矿物的风化氧化和雨水冲刷,其酸性较强且有高浓度的重金属和硫酸根,会对周边生态系统及人类健康造成严重威胁。施氏矿物是AMD环境中典型的铁硫酸盐次生矿物,对多种重金属具有一定的吸附能力。柠檬酸是一种广泛分布在各种土壤及水体环境中的天然有机质,尤其是高浓度重金属环境中,微生物与植物会分泌柠檬酸以应对重金属的危害,同时其也易于结合在矿物上进而影响矿物对重金属的吸附特性。因此理清天然有机质与施氏矿物结合形成的复合体对AMD污染环境中重金属的吸附特性差异,有助于更好的了解实际AMD环境中施氏矿物对重金属迁移行为的影响以及为AMD污染区域的重金属的风险预测和调控治理提供一定的理论及实际参考意义。主要研究结果如下:（1）柠檬酸-施氏矿物复合体的基本特性:本研究通过吸附法,将实验室制备好的施氏矿物投加到不同浓度柠檬酸溶液中制备不同柠檬酸含量的有机质矿物复合体。XRD和SEM结果表明复合体保持着施氏矿物基本的矿物学特征,柠檬酸浓度不会导致矿物上Fe（Ⅲ）的溶出,证实了实际环境中柠檬酸与施氏矿物结合形成复合体的存在性。随着柠檬酸含量升高,复合体的硫酸根含量下降,粒径增大,比表面积和孔体积增加,表面电位下降。红外光谱分析表明复合体中含有羧基吸收峰,吸附态和结构态的硫酸根峰强均有所降低,表明柠檬酸的结合过程伴随着不同形态硫酸根的释放。（2）柠檬酸-施氏矿物复合体对Cr（Ⅵ）的吸附及还原机制:随着复合体上柠檬酸含量升高,复合体对Cr（Ⅵ）的最大吸附量下降,吸附等温曲线倾向于Langmuir模型,吸附过程主要是化学吸附为主的单分子层吸附;吸附动力学显示复合体对Cr（Ⅵ）吸附平衡时间在120 min左右,曲线符合以化学吸附作用为主的伪二级动力学模型,吸附速率常数与柠檬酸负载量成反比;不同p H下复合体对Cr（Ⅵ）的吸附量均随柠檬酸含量升高而下降,更低的表面电位使得复合体吸附的最佳p H值降低。XPS结果进一步表明由于柠檬酸通过表面羟基与施氏矿物进行结合,导致复合体对Cr（Ⅵ）的吸附倾向于硫酸根的离子交换;同时,复合体上吸附的Cr（Ⅵ）在矿物表面发生了部分还原,还原比例与柠檬酸含量呈正相关,并且还原的Cr（Ⅲ）不会二次释放到溶液中。（3）柠檬酸-施氏矿物复合体对Cd（II）、Pb（II）、Zn（II）、Cu（II）的吸附:随着溶液中Cd（II）浓度提高和p H值降低,复合体对Cd（II）的吸附量上升;不同浓度和p H下复合体对Pb（II）的吸附均比施氏矿物要低,柠檬酸的负载量越高对Pb（II）的吸附抑制作用越强,说明柠檬酸与Pb（II）在矿物上存在位点竞争;Zn（II）浓度低于20 mg/L时,复合体对Zn（II）的吸附量呈现升高趋势,而高浓度（>50 mg/L）时则出现一定程度下降;复合体对Cu（II）的吸附量在不同Cu（II）浓度和p H下均下降,由于柠檬酸的位点竞争作用,复合体上柠檬酸含量升高抑制作用增强,而p H 6.0下柠檬酸含量升高吸附抑制作用变化不明显,说明此时施氏矿物对Cu（II）可能存在特异性吸附作用。反应体系中共存的硫酸根会抑制复合体对Cd（II）的吸附,促进对Pb（II）、Zn（II）、Cu（II）的吸附,而且硫酸根浓度升高促进作用增强。综上所述,在富含多种重金属的AMD环境中,天然有机质与施氏矿物的结合会改变其与不同重金属间的相互作用;其中复合体对Cr（Ⅵ）吸附量下降但表面的还原作用有可能降低其环境毒性,而对于Cd（II）、Pb（II）、Zn（II）、Cu（II）受复合体的柠檬酸含量、目标金属浓度、p H和共存硫酸根的影响表现出与纯施氏矿物不同的吸附规律。本研究结果有助于加深对实际AMD环境中天然有机质与施氏矿物的结合对不同重金属的吸附行为的认识,为AMD污染区域中重金属的污染评估与治理提供一定的理论参考。
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