【摘 要】
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目前锂离子电池正极材料的比容量较低,制约了锂离子电池能量密度的提高,已难以满足社会的需求。硫与氟化铁都是具有潜在应用前景的锂离子电池正极材料,因为这两种材料都具有比容量高的优点,且价格便宜。但是硫的低导电率及锂化后产生的可溶性多硫化物的穿梭效应导致锂硫电池循环性能不佳。Fe F3的电导率低,且制备工艺复杂。针对以上问题,本文采用喷雾裂解法制备出Fe2O3/碳球作为前驱体,利用Fe的催化石墨化制备出
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目前锂离子电池正极材料的比容量较低,制约了锂离子电池能量密度的提高,已难以满足社会的需求。硫与氟化铁都是具有潜在应用前景的锂离子电池正极材料,因为这两种材料都具有比容量高的优点,且价格便宜。但是硫的低导电率及锂化后产生的可溶性多硫化物的穿梭效应导致锂硫电池循环性能不佳。Fe F3的电导率低,且制备工艺复杂。针对以上问题,本文采用喷雾裂解法制备出Fe2O3/碳球作为前驱体,利用Fe的催化石墨化制备出多孔氮掺杂石墨化碳球,并负载硫作为正极材料;此外,通过将Fe2O3/碳球前驱体氟化,制备出Fe F3/碳球作为锂离子电池正极材料。综合采用多种结构和电化学分析手段研究了这些正极材料的微观结构和电化学储锂性能,得到如下结果:·1.喷雾裂解得到的氮掺杂Fe2O3/碳球前驱体,经750℃铁的催化石墨化并经稀盐酸刻蚀铁,获得石墨化度为67%的多孔氮掺杂石墨化碳球,其电导率达5.6S·cm-1,较550℃碳化并刻蚀Fe2O3后得到的多孔氮掺杂碳球的电导率提高一个数量级。将多孔氮掺杂石墨化碳球负载硫得到的S@N-GC正极材料在1 C电流密度下具有857 m Ah·g-1的初始放电容量,并在150次循环后保持600 m Ah·g-1的放电容量,高于多孔氮掺杂碳球负载硫得到的S@N-C正极材料的比容量。2.喷雾裂解得到的Fe2O3/碳球前驱体,经500℃碳化后,在HF蒸汽作用下转变为Fe F3/C复合材料。随后Fe F3/C在不同温度下加热去除结晶水,所获得的Fe F3/C正极材料表现出较大的结构和储锂性能差异。随着去除结晶水温度的上升,Fe F3·3H2O逐渐转变为Fe F3·H2O。而当温度超过260℃后,Fe F3会发生分解并转变为Fe F2。去除结晶水温度为260℃获得的Fe F3/C-260具有最佳的循环性能,其在1 A·g-1（约4.3 C）电流密度下,首次放电容量达到222 m Ah·g-1,500次循环中每次循环的容量衰减率仅为0.074%。
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