【摘 要】
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活性碳纤维(ACF)作为新一代的高性能吸附材料,由于吸附性能优异、吸附速率快、比表面积大、纤维直径小和易于加工等优点被广泛应用于催化吸附、电池电极、有害气体去除和环境净化等领域。近些年来,关于ACF的功能化修饰与调控(构建层次孔结构、负载金属纳米粒子、改性表面官能团)及其在电化学和挥发性有机气体(VOCs)吸附的应用逐渐成为研究的热点与焦点。本课题以廉价的乙烯焦油为原料,采用金属盐原位复合的方式调
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目(51702094); 湖南省自然科学基金面上项目(2020JJ4203)
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活性碳纤维(ACF)作为新一代的高性能吸附材料,由于吸附性能优异、吸附速率快、比表面积大、纤维直径小和易于加工等优点被广泛应用于催化吸附、电池电极、有害气体去除和环境净化等领域。近些年来,关于ACF的功能化修饰与调控(构建层次孔结构、负载金属纳米粒子、改性表面官能团)及其在电化学和挥发性有机气体(VOCs)吸附的应用逐渐成为研究的热点与焦点。本课题以廉价的乙烯焦油为原料,采用金属盐原位复合的方式调制了可纺沥青前驱体,并经过熔融纺丝、预氧化、碳化和水蒸气活化制备出沥青基ACF。系统研究了不同金属盐种类和含量对ACF孔隙结构的影响规律及金属催化活化机制。在此基础上,探究了富含金属纳米粒子的沥青基ACF作为钾离子电池(PIB)负极材料的电化学性能,以及探究了层次孔结构的沥青基ACF对乙醇的吸附性能。研究表明:金属纳米粒子在纤维活化过程中起到显著地催化扩孔作用,形成了以微孔为主、中孔发达的层次孔结构特征;所制备的富含金属纳米粒子的沥青基ACF解决了钾离子半径过大引起的电池容量低和循环动力学差等负面问题;层次孔结构的沥青基ACF对乙醇显示出良好的吸附性能。具体的研究结果与结论如下:(1)添加4.5%硝酸镍所制备的沥青基ACF(IP-4.5Ni N-ACF)的比表面积达到2284 m~2 g-1,中孔比例41%,平均孔隙3.5 nm。ACF的比表面积随着金属盐添加量的增加而升高,但金属盐的增加会影响沥青的纺丝性能;同时添加有机金属盐比无机金属盐更有利于催化活化制备孔隙结构发达的ACF。(2)将富含金属纳米粒子的沥青基ACF经硫化工艺制备负载Ni S纳米粒子的沥青基ACF(ACF/Ni S),富含合适的孔隙结构和高活性纳米粒子,作为PIB负极材料显示出较优异的ICE(84.22%)与高的存储容量(292.5 m A g-1,0.5A g-1)。(3)将富含金属纳米粒子的沥青基ACF经酸洗工艺制备的层次孔结构沥青基活性碳纤维(H-ACF-3.0),含有丰富的中孔结构和含氧官能团,作为VOCs的吸附材料展现出较高的乙醇动态吸附容量(1.13 mmol g-1)。总之,以乙烯焦油为原料通过和金属盐原位复合方式合成的可纺沥青可以制备出具有层次孔结构、吸附性能优异、活性位点丰富的沥青基ACF。本论文不仅揭示了金属催化活化制备沥青基ACF的催化扩孔与金属纳米粒子负载的作用机制,还为PIB负极材料和乙醇吸附提供了一种性能优异的材料以及为其材料的设计构筑奠定了一定的理论基础。
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