纳米二氧化钛的表征及光催化环己烷的研究

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本论文做了稀土掺杂二氧化钛的制备和表征并对光催化环己烷合成环己酮、环己醇做了研究,掺杂稀土以加强二氧化钛在紫外区的吸收并使其向可见光区拓展,光催化环己烷的路线为生产环己酮的新工艺,无污染且节省能源,为绿色化工路线,对影响光催化环己烷的条件作了探讨,并对光催化环己烷的动力学进行初步分析。 首先,采用溶胶-凝胶法制备TiO2,制备出掺杂Eu3+,Nd3+,Tb3+,Dy3+的溶胶,制备了不同温度热处理下的粉体和薄膜。通过XRD、FT-IR、UV-VIS、AFM、BET、TG、DSC、PL等手段进行分析表征,得出500℃煅烧处理的二氧化钛为混晶结构,光催化效果较好;稀土掺杂提高了催化剂的热稳定性,加强了紫外区的吸收并向可见光方向有了拓展。 其次,用稀土掺杂二氧化钛为催化剂光催化氧化环己烷。考察了不同温度、氧气浓度、催化剂煅烧温度、负载量、双掺杂、不同光源对环己酮产量的影响,验结果表明,温度升高有利于光催化反应的进行,氧气浓度增加一般会增加环己酮产量,二氧化钛500℃处理光催化效果为好,负载为3.5wt%的V2O5/Al2O3环己酮产量最大,450瓦高压汞灯优于160瓦高压汞灯。稀土掺杂后反应的选择性和转化率有不同程度的提高,掺杂铕和铽的二氧化钛显示了更高的环己烷转化率和高的酮醇选择性。313K下反应24小时Eu-TiO2的转化率为0.67%,环己酮环己醇醇选择性分别为87.4%和3.8%,Tb-TiO2的转化率为0.73%,环己酮和环己醇的选择性为87%和6.6%。 最后,本文对光催化机理和动力学进行研究,结果表明环己烷光催化氧化反应符合零级动力学模型,实验条件下反应速率与初始浓度无关。并对反应的机理做了初步探讨。
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